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  1月12日，國際頂級學(xué)術(shù)期刊Science雜志在線發(fā)表了華南理工大學(xué)作為第一單位的研究論文“Ordered Macro–Microporous Metal–Organic FrameworkSingle Crystals”（有序大孔-微孔金屬有機(jī)骨架單晶）。其中，華南理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院沈葵副研究員是論文第一作者，化學(xué)與化工學(xué)院李映偉教授與美國德克薩斯大學(xué)圣安東尼奧分校陳邦林教授為論文的共同通訊作者。這也是華南理工大學(xué)首次在Science主刊上以第一單位發(fā)表論文。

  說起多孔材料我們很多人都會想到珊瑚、海綿、酒瓶軟木塞等，如果能改變多孔材料的孔徑、排列方式等結(jié)構(gòu)，他們將具有廣闊的應(yīng)用空間。但是，制備出高度有序、大孔、單晶的穩(wěn)定多孔材料，對當(dāng)今科學(xué)界來說仍是一個巨大挑戰(zhàn)。

  金屬有機(jī)骨架（Metal-OrganicFrameworks，簡稱MOFs）就是一類新型的多孔材料。它因其獨特的物理化學(xué)性質(zhì)，在氣體吸附/分離、傳感、催化等領(lǐng)域顯示出巨大的應(yīng)用潛力。然而，盡管MOFs材料的種類眾多，但目前已報道的絕大部分MOFs材料的孔徑或窗口直徑卻集中在微孔范圍內(nèi)（小于2 納米），因此極大地限制了其在有大尺寸化合物參與的許多應(yīng)用。

  近年來，科學(xué)家們發(fā)展了一些有效的合成策略，成功制備出介孔或大孔MOFs材料，但是這些介/大孔多為無序結(jié)構(gòu)，或因其多晶結(jié)構(gòu)而易于坍塌。而此次華南理工大學(xué)的科研工作者們送出2018年開門紅的大禮，創(chuàng)新地采用“雙溶劑”法研制出世界第一個有序大孔-微孔MOF單晶材料，有效解決了這些難題。

  沈葵副研究員、李映偉教授及其團(tuán)隊經(jīng)過精心設(shè)計，首次提出了一種以聚苯乙烯小球（PS）三維結(jié)構(gòu)為模板的合成策略，以甲醇-氨水為雙溶劑，通過“硬模板劑的制備-在大孔內(nèi)填充MOF前驅(qū)體-MOF的可控晶化-去除模板劑”的制備路線，研制出世界第一個有序大/微孔MOF單晶材料。

  該方法具有較好的通用性，通過簡單變換PS模板的尺寸，就可以系統(tǒng)調(diào)變有序大孔的直徑（190-470 納米）。同時，將該有序大/微孔ZIF-8單晶應(yīng)用于苯甲醛和乙二腈的Knoevenagel縮合反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)其催化活性是常規(guī)微孔ZIF-8的4倍以上，而且隨著反應(yīng)物分子尺寸的增大，其活性提升倍數(shù)增高。另外材料還具有良好的穩(wěn)定性，在重復(fù)利用7次以后，仍然能夠保持87%以上的初始活性。Science雜志審稿人高度評價該工作為“展現(xiàn)了一條優(yōu)雅的合成策略”“描繪了美麗的化學(xué)”。

  該研究成果使得多孔材料的應(yīng)用成功延伸到有序大孔單晶領(lǐng)域。由于其高度有序而且可以調(diào)變的大孔、穩(wěn)定的單晶結(jié)構(gòu)，這類大孔MOFs單晶材料將有可能在涉及大尺寸化合物的許多領(lǐng)域，如大分子化學(xué)物質(zhì)的吸附/分離和催化轉(zhuǎn)化（例如吸附廢水中的大分子污染物，催化生物煉制等）、生物大分子（例如大分子藥物，活性蛋白，疫苗，基因等）的裝載與控釋遞送等方面獲得廣泛的應(yīng)用。比如用這種材料制作成藥物膠囊，可以容納更多的藥物大分子，同時實現(xiàn)緩慢釋放，從而實現(xiàn)更持久的藥效。

  據(jù)了解，本項成果由華南理工大學(xué)李映偉教授團(tuán)隊、美國德克薩斯大學(xué)圣安東尼奧分校陳邦林教授、沙特阿卜杜拉國王科技大學(xué)韓宇教授和西班牙科爾多瓦大學(xué)Rafael Luque教授合作完成。

  論文鏈接：http://science.sciencemag.org/content/359/6372/206