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  高質(zhì)量厚電極的加工成型，尤其是低能耗加工成型，對于“雙碳”目標背景下高能量密度電池的設(shè)計開發(fā)和規(guī)�；a(chǎn)都具有重要推動作用。但是，目前最成功的PVDF-NMP粘接劑體系卻難以滿足這一重大需求。細究其理，這一方面是因為NMP的高沸點導(dǎo)致其干燥耗時耗能，并因此導(dǎo)致厚電極微結(jié)構(gòu)難以實現(xiàn)均一化調(diào)控；另一方面，對于電極微結(jié)構(gòu)的認識和表征也急需發(fā)展新的有效途經(jīng)和手段。

  基于上述關(guān)鍵科學(xué)和技術(shù)問題，四川大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)院王宇特聘研究員和楊偉教授等從高分子粘接劑溶液物理出發(fā)，揭示了聚合物分子鏈構(gòu)象對粘接劑性能所起的關(guān)鍵作用。作者們借用生物學(xué)上分子伴侶調(diào)控蛋白質(zhì)構(gòu)象以實現(xiàn)其生物功能的思想，通過在低沸點PVDF-DMF體系中引入PEO大分子伴侶，對PVDF構(gòu)象進行有效調(diào)控，并最終實現(xiàn)了高質(zhì)量厚電極的快速成型，并節(jié)約能耗約80%。為了系統(tǒng)深入地探討高質(zhì)量電極微結(jié)構(gòu)的科學(xué)內(nèi)涵，作者進一步借用生物學(xué)中細胞微環(huán)境的概念，提出并定義了活性顆粒微環(huán)境和其相關(guān)表征方法。該工作以題為“Faster and Better: A Polymeric Chaperone Binder for Microenvironment Management in Thick Battery Electrodes”的研究論文近期發(fā)表于國際著名能源類期刊Energy Storage Materials.

研究亮點

  1. 揭示了聚合物分子鏈構(gòu)象狀態(tài)對電極漿料分散及最終粘接劑性能所起的關(guān)鍵作用。

  2. 基于以上新的認識，借用生物學(xué)中的分子伴侶概念，設(shè)計出PVDF-DMF-PEO 低能耗、高性能高分子伴侶粘接劑體系，并成功實現(xiàn)其在高質(zhì)量厚電極低碳加工中的應(yīng)用。

  3. 進一步借用細胞微環(huán)境的概念，定義了活性顆粒微環(huán)境的科學(xué)內(nèi)涵，以豐富和細化人們對電極微結(jié)構(gòu)的深入理解，并發(fā)展了其相關(guān)的表征方法。

圖 1. 粘接劑溶液在電池制造中的作用概覽。(a) LIBs 行業(yè)能量消耗的統(tǒng)計預(yù)測圖；(b) 傳統(tǒng)電池單體的能耗構(gòu)成；(c) 具有能量消耗分布的電極制造過程示意圖；(d) 粘接劑溶液在不同階段控制電極結(jié)構(gòu)演變的作用示意圖。

圖 2. 高分子溶液的構(gòu)象調(diào)控與粘接劑分散性能。(a)和(b)分別是由良溶劑NMP和不良溶劑DMF控制的不同分散質(zhì)量的電極漿料的數(shù)碼照片和光學(xué)圖像。(c) 不同鏈構(gòu)象狀態(tài)對應(yīng)的溶液流變學(xué)研究。(d) 聚合物伴侶粘接劑的設(shè)計及其工作原理。(e) 在 DMF 中具有聚合物伴侶粘接劑的高質(zhì)量電極漿料的數(shù)碼照片和光學(xué)圖像。(f) 使用 PVDF-NMP 和 PVDF/UHMWPEO-DMF 粘接劑溶液制備電極的干燥能耗比較。

圖 3. PVDF 和 PEO 分子伴侶在溶液和固體中的鏈相互作用研究。(a) 粘接劑穩(wěn)定性表征；(b) 流變特性（復(fù)合粘度）的比較。(c) 通過在 DMF 中混合 PEO 分子伴侶與 PVDF 溶液可能發(fā)生的鏈構(gòu)象變化示意圖。(d) DSC對比。(e) XRD圖譜比較。

圖 4. 電極顆粒微環(huán)境的概念及粘接劑對電極活性顆粒微環(huán)境的影響研究。(a) 基于由活性材料微環(huán)境和活性材料顆粒組成假想結(jié)構(gòu)單元的復(fù)合電極結(jié)構(gòu)模型。(b) PVDF-DMF 電極表面的 SEM 圖像（插圖：液體電解質(zhì)的接觸角）。（c）F7E3-DMF 電極表面的 SEM 圖像。（d）和（e）分別是由 PVDF-NMP 和 F7E3-DMF 高分子伴侶粘接劑溶液制成的 NCM 基厚電極橫截面的 SEM 圖像。(f) 高分子伴侶 粘接劑溶液對 NCM 基電極橫截面微環(huán)境的 CP-SEM 圖像。(g) 用于微環(huán)境電導(dǎo)掃描 (MECS) 測試的移動導(dǎo)電微探針的自制裝置。(h) 上述粘接劑體系對厚電極的微環(huán)境電導(dǎo)率均勻性的比較。(i) 具有均勻健康的 AM 微環(huán)境的電極（基于F7E3-DMF的電極的情況）和具有非均勻和不健康的 AM 微環(huán)境的電極（基于 PVDF-NMP 或 PVDF-DMF 的電極的情況）示意圖。

圖 5. 復(fù)合電極微環(huán)境結(jié)構(gòu)的力學(xué)性能測試。(a) 微環(huán)境彎曲測試的樣品配置示意圖。（ b ）彎曲下的微環(huán)境穩(wěn)定性測試。(c) 用于評估壓縮和松弛測試下微環(huán)境穩(wěn)定性的復(fù)合電極的電流變測試裝置。（d）干和濕F7E3電極在壓縮和松弛處理期間電極微環(huán)境的壓縮機械性能和電阻。(e) 干濕電極復(fù)合材料的壓縮模量和壓縮應(yīng)力松弛率。(f) 用于評估電極-金屬結(jié)合強度的剝離測試的數(shù)碼照片和示意圖。(g) 電極復(fù)合材料的電極-金屬剝離強度的比較。(h) 剝離測試后鋁箔面和膠帶面的數(shù)碼照片。

圖 6. 電化學(xué)性能測試。(a) GITT測試。(b) 1C下的充放電曲線。(c) 三種半電池的倍率性能測試。(d) 電池循環(huán)前后的EIS測試。(e) 0.5 C下的循環(huán)性能測試。(f) – (h) 不同載量的厚電極倍率性能測試（分別為 28 mg/cm²、39 mg/cm2 和 60 mg/cm² ）。(i) 和 (j)，分別為 F7E3-DMF 基和 PVDF-NMP 基厚電極的電極和厚度測量的數(shù)碼照片（NCM 負載約為 60 mg/cm²）。

  文章第一作者是敬磊、計遠；通訊作者是王宇特聘研究員和楊偉教授。通訊單位是四川大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)院。

  文章鏈接：

  Lei Jing$, Yuan Ji$, Lanxiang Feng, Xuewei Fu, Xuewei He, Yan He, Zhiwei Zhu, Xiaorong Sun, Zhengying Liu, Mingbo Yang, Wei Yang*, Yu Wang*, Faster and Better: A Polymeric Chaperone Binder for Microenvironment Management in Thick Battery Electrodes, Energy Storage Mater., DOI: 10.1016/j.ensm.2021.12.038.

  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829721006206

  通訊作者簡介

  王宇特聘研究員熱心于可規(guī)�；⒄晨丶庸ぜ夹g(shù)及其在先進能源環(huán)境材料及器件方面應(yīng)用的多學(xué)科交叉研究。迄今以第一或共同通訊作者，在國際知名期刊上（如Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Energy Storage Mater., J. Energy Chem., J. Phys. Chem. Lett.等）發(fā)表SCI論文40余篇，部分工作得到了國際媒體的廣泛關(guān)注（如ScienceDaily, MaterialsViews）和雜志主編的亮點報道。申請美國專利9項(4項授權(quán))，其中一項發(fā)明專利榮獲2020年度美國R&D 100 Award，中國專利4項（授權(quán)1項），受邀英文著作一章。目前擔(dān)任中國流變學(xué)協(xié)會青年委員，Journal of Energy Chemistry（國家卓越期刊計劃入選期刊）雜志青年編委。其與楊偉教授團隊長期歡迎具有能源環(huán)境高分子材料及器件背景的、有志于發(fā)展先進能源材料與器件規(guī)�；庸ぜ夹g(shù)的有志之士加盟（具體郵件聯(lián)系：yu.wang3@scu.edu.cn）。

  課題組鏈接：https://www.x-mol.com/groups/Wang_Yu