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陜科大羅曉民/劉新華/姜慧娥等《Food Chem.》：基于可按需調(diào)控的AIE自組裝體的紙基熒光材料用于海鮮腐敗可視化實時監(jiān)測
2023-08-06  來源：高分子科技

  近日，陜西科技大學(xué)羅曉民、劉新華、姜慧娥等報道了一種可持續(xù)、快速響應(yīng)、高靈敏度、用戶友好和分子級水平發(fā)光的生物質(zhì)基材料（AFP-FP），其中包含形貌可按需定制聚集誘導(dǎo)發(fā)光(AIE)自組裝體，結(jié)合智能手機顏色識別軟件對R、G、B值進行分析，成功實現(xiàn)了海鮮腐敗程度的實時可視化監(jiān)測。相關(guān)研究成果發(fā)表于國際著名期刊Food Chemistry。


圖1 探針的合成步驟及其AIE性質(zhì)


  海鮮存放時間過長，會因腐敗變質(zhì)而失去食用價值，在此過程中，酶作用和微生物活動過程會分解蛋白質(zhì)、脂肪、糖和營養(yǎng)物質(zhì)，產(chǎn)生有毒和難聞的生物胺。在這些物質(zhì)中，氨氣（NH3）具有最顯著的氣味釋放強度。NH3通常被視為監(jiān)測海鮮新鮮度的信號。因此，NH3的定量實時檢測對于食品腐敗的實時監(jiān)測始終是必不可少的。然而，傳統(tǒng)的檢測策略難以克服操作費時費力、成本高、無法實時監(jiān)測和可視化等缺陷。為此，該團隊提出了制備簡單、可重復(fù)使用、成本低和靈敏度高的生物質(zhì)基熒光傳感器，用于NH3的定量檢測和海鮮腐敗程度的實時監(jiān)測。考慮到氣體傳感材料的靈敏度很大程度上取決于其結(jié)構(gòu)設(shè)計和載體的響應(yīng)特性，文中選擇了對NH3高度敏感的AIE聚集體為載體并對材料進行了結(jié)構(gòu)設(shè)計。
具體思路如下：受腦細胞對NH3的生理作用過程的啟發(fā)，通過簡單的"一步法"路線合成了可按需調(diào)控的AIE自組裝體（AFP）（圖1）。只需通過改變?nèi)軇┉h(huán)境，就可以實現(xiàn)AFP自組裝體微觀形貌按需調(diào)控。重要的是，通過分子動力學(xué)模擬驗證了自組裝過程，并結(jié)合理論計算對AIE機理進行了解釋（圖2）。 


圖2 探針AFP的聚集過程模擬和AIE機理示意


  考慮到AFP在聚集狀態(tài)下的高效率發(fā)光，作者以濾紙為固相載體，通過浸漬法制備了紙基熒光傳感器AFP-FP，其中，選擇含有10%水的DMF溶液為浸漬液，以實現(xiàn)合適的微觀形貌有利于氣體傳感，同時保持高的熒光強度，以獲得最佳的傳感性能。為了制備AFP - FP，將濾紙浸泡在含有1 mM AFP的DMF - H2O ( 9 : 1 , v / v)混合溶液中，形成的AFP聚集體交聯(lián)在濾紙上形成"類神經(jīng)元"傳感結(jié)構(gòu)。此外，通過掃描電子顯微鏡、超景深三維顯微鏡、Raman光譜和FT-IR光譜對其微觀形貌和表面化學(xué)結(jié)構(gòu)進行了表征（圖3）。 


圖3 紙基熒光傳感器AFP-FP的制備和表征


  AFP-FP在日光下呈現(xiàn)的顏色接近白色，被其他氣體熏蒸后，AFP-FP的顏色幾乎無變化，而僅被NH3熏蒸后，顏色由白色轉(zhuǎn)變?yōu)辄S色，這表明AFP-FP對NH3的識別具有選擇性。重要的是，AFP-FP對于NH3的選擇性識別可由裸眼分辨。將AFP - FP置于NH3環(huán)境中，AFP - FP的在1 s內(nèi)由白色轉(zhuǎn)變?yōu)辄S色，并在5 s內(nèi)達到最深顏色。由熒光光譜圖可知，AFP - FP表現(xiàn)出微弱的熒光，當(dāng)用濃度為2 ppm的NH3熏蒸時，AFP - FP的熒光強度顯著增強，證明了AFP-FP的高靈敏度。隨著NH3濃度的增加（2~100 ppm），熒光強度逐漸增強，此外，AFP-FP在525 nm處的熒光強度與NH3濃度之間存在良好的線性關(guān)系（y=7.292×103x+7.621×104，R = 0.990），檢測限計算為246 ppb。在自然光下，將AFP - FP置于不同NH3濃度的環(huán)境中，隨著NH3濃度從0增加到20 ppm，裸眼可觀測到AFP-FP的顏色從白色逐漸變?yōu)辄S色。紫外光下，裸眼亦可觀測到熒光顏色由黃色逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榱辆G色。通過RGB值分析發(fā)現(xiàn)，自然光（y=0.6x+10.6，R=0.986，2~8 ppm）和紫外光（y=6x+177.6，R=0.986，2~8 ppm）下，AFP-FP的B值與NH3濃度均有較強的相關(guān)性，表明AFP - FP為NH3檢測提供了一種簡單、低成本的方法。另外，AFP-FP在識別NH3的過程中具有良好的抗干擾能力。


  在實際的家庭生活中，對海鮮腐敗程度的評價主要通過感官判斷，因其主觀性強且依賴專業(yè)技術(shù)人員的判斷而具有局限性。本研究將便攜式、低成本、安全無污染的AFP-FP與智能手機集成，實現(xiàn)便捷的海產(chǎn)品新鮮度可視化監(jiān)測。與魚肉共同放置的AFP-FP的B值與放置時間之間存在良好的線性關(guān)系（y=-0.586x+193.571，R2=0.980）（圖4）。因此AFP-FP可以作為海產(chǎn)品新鮮度的評價指標(biāo)，為個體和家庭監(jiān)測海鮮腐敗程度提供了更加簡便友好的策略。 


圖4 NH3傳感和海鮮新鮮度監(jiān)測


  相關(guān)成果以“Paper-based fluorescent materials containing on-demand nanostructured brain-cells-inspired AIE self-assembles for real-time visual monitoring of seafood spoilage”為題發(fā)表在Food Chemistry（Food Chemistry, 2023, 137083, DOI: 10.1016/j.foodchem.2023.137083）上。陜西科技大學(xué)博士研究生陳立娟為本論文的第一作者，通訊作者為陜西科技大學(xué)輕工科學(xué)與工程學(xué)院的羅曉民教授、劉新華副教授和姜慧娥副教授。感謝國家自然科學(xué)基金、中國博士后科學(xué)基金和陜西省高？茖W(xué)技術(shù)協(xié)會青年人才支持計劃項目對本工作的大力支持！


  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0308814623017016?via%3Dihub

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