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東華大學(xué)武培怡/雷周玥團隊《Adv. Mater.》:相及相界面調(diào)控的離子壓電彈性體實現(xiàn)離電系統(tǒng)的高效能量轉(zhuǎn)換
2024-01-28  來源:高分子科技

  傳統(tǒng)壓電材料可將機械能轉(zhuǎn)化為電能,對自供電系統(tǒng)中的能量收集和人機交互至關(guān)重要。但是傳統(tǒng)壓電材料的晶體結(jié)構(gòu)中電荷運動能力有限,產(chǎn)生的壓電電流較小,而基于離子壓電效應(yīng)的材料由于較高的離子電導(dǎo)率和均相結(jié)構(gòu),往往能夠產(chǎn)生較高的離子壓電電流,也具有更高的可拉伸性。然而,均相結(jié)構(gòu)通常會耗散應(yīng)力而不是集中應(yīng)力,使得其難以誘導(dǎo)局部電荷進行分離。這導(dǎo)致目前離子壓電材料在壓力下產(chǎn)生相對較低的電壓響應(yīng),限制了電壓增量而降低了變形期間的能量轉(zhuǎn)換效率。此外,基于水凝膠的離子壓電材料在集成到可拉伸的自供電系統(tǒng)中時還會面臨環(huán)境不穩(wěn)定性,需要復(fù)雜的封裝方法等問題。因此,亟需開發(fā)兼具高的電壓增量、離子電導(dǎo)、力學(xué)適應(yīng)性和環(huán)境穩(wěn)定性的離子壓電材料。



  針對上述問題,東華大學(xué)武培怡教授/雷周玥研究員團隊設(shè)計了一種基于微相分離和中間層界面結(jié)構(gòu)的離子壓電彈性體。通過離子液體(IL)和離子塑料晶體(IPC)的合理組合,形成一種具有中間相的微相分離結(jié)構(gòu)。這種方法通過硬相間的應(yīng)力集中促進電荷分離,同時利用連接異質(zhì)相的中間相促進離子電荷的高流動性。這種離子導(dǎo)電彈性體實現(xiàn)了約 6.0 mV kPa-1 壓電系數(shù),比目前的離子壓電凝膠提高了近60倍,比目前的離子壓電水凝膠提高了三倍多,1.3 μW cm-3 的最大輸出功率密度達到了新高度。同時,離子壓電彈性體還具有高拉伸性、韌性和快速自我修復(fù)能力,突顯了其在實際應(yīng)用中的潛力,為其用于人機交互的離子電子系統(tǒng)提供新的解決方案。 


圖1.離子壓電彈性體含有中間相的微相分離結(jié)構(gòu)設(shè)計


  該離子壓電彈性體的主要設(shè)計原則為:(1微相分離結(jié)構(gòu):利用 IPC 與聚合物網(wǎng)絡(luò)之間相容性差的特點,建立微相分離結(jié)構(gòu)。2中間相工程:設(shè)計具有共用陰離子的 IL 和 IPC,確保 IL 和 IPC 之間的容性,從而設(shè)計出一種可連接異質(zhì)微相的中間相。3增強陽離子-陰離子遷移率差異:通過陽離子-偶極相互作用將陽離子束縛在聚合物網(wǎng)絡(luò)上,從而突出陽離子和陰離子在壓力下的遷移率差異。這種方法有利于釋放更多的游離陰離子。這一創(chuàng)新策略可在離子分布中產(chǎn)生顯著的梯度,最終提高壓電效應(yīng)。 


圖2.離子壓電彈性體優(yōu)異的壓電性能


  該離子壓電彈性體表現(xiàn)出優(yōu)異的壓電性能,同時產(chǎn)生高壓電電壓( 90 mV)和高壓電電流(92 nA),最大壓電系數(shù)約為6.0 mV kPa-1,比目前的離子壓電凝膠提高了近60倍,比目前的離子壓電水凝膠提高了三倍多。此外,離子壓電彈性體最大輸出功率密度為 1.3 μW cm-3,能量轉(zhuǎn)換效率約為1.8%。這與先前報道均相和納米相分離的離子壓電凝膠相比,提高了一個數(shù)量級。 


圖3.離子壓電彈性體壓電響應(yīng)過程中的離子相互作用機制


  為了進一步研究響應(yīng)機制,采用了分子光譜分析和分子動力學(xué)模擬來揭示壓電傳導(dǎo)過程中的離子相互作用。在離子壓電彈性體中,陽離子與 PVDF-HFP 之間存在強的陽離子-偶極相互作用,證實了陽離子聚合物網(wǎng)絡(luò)所束縛。此外,利用拉曼光譜還研究了[TFSI]-的化學(xué)環(huán)境。IPC的引后,[TFSI]-的束縛削弱,使其更具流動性。這可能是由于中間相的形成,在壓電彈性體中產(chǎn)生了更多的自由陰離子。利用ATR-FTIR跟蹤了離子壓電彈性體中的[TFSI]-在不同壓力下的運動。當(dāng)壓力超過 15 kPa 時,1052 cm-1 處特征峰的強度幾乎沒有變化,這表明[TFSI]-的移動能力在壓力為 15 kPa 時達到最大值。這一趨勢與經(jīng)場分子動力學(xué)模擬MD)的結(jié)果一致。 


圖4.離子壓電彈性體的力學(xué)性能與綜合性能評估


  離子壓電彈性體不僅具有優(yōu)異的壓電性能,而且具有良好的力學(xué)適應(yīng)性。與之前報道的離子壓電材料相比,離子壓電彈性體解決了壓電材料長期以來在電學(xué)性能和力學(xué)性能之間的權(quán)衡問題。通過采用中間相和動態(tài)交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡(luò),離子壓電彈性體實現(xiàn)了顯著的可拉伸性(斷裂伸長率>500%)、高韌性(1400 J m-2)、自我修復(fù)能力(30 min)和抗壓性。這一進步克服了傳統(tǒng)電子型壓電材料的力學(xué)限制,確保其在動態(tài)和可拉伸離子電子系統(tǒng)中具有出色的力學(xué)適應(yīng)性。另一方面,與基于水凝膠或有機凝膠的壓電材料相比,離子壓電彈性體的韌性至少提高了一個數(shù)量級。該離子壓電彈性體還具有優(yōu)異的環(huán)境穩(wěn)定性,可避免水或有機溶劑的蒸發(fā),無需復(fù)雜的封裝技術(shù)。 


圖5.用于人機交互的聲學(xué)感知、壓力映射和邏輯處理


  由于具有高離子壓電反應(yīng)靈敏度,壓電彈性體可以感知和識別空間聲學(xué)信號,從而實現(xiàn)人機交互。當(dāng)離子壓電彈性體放置在距離揚聲器1cm處,每次播放A2音階,實時產(chǎn)生70 μV的電壓。這證明了它能感知微小聲波振動的能力。在噪聲環(huán)境下,壓電彈性體對不同的環(huán)境噪聲也會產(chǎn)生不同的電壓響應(yīng)。此外,通過利用壓力傳感和信號處理能力,壓電彈性體可以參與人與機器人之間的邏輯信息交互。進一步,壓電彈性體可以集成到觸覺感知陣列中,將壓力映射和邏輯處理能力結(jié)合在一起。


  本研究通過利用微相分離和界面工程設(shè)計,有效解決了離子壓電材料在電學(xué)性能和力學(xué)性能之間固有的權(quán)衡問題。值得注意的是,當(dāng)這種彈性體集成到電路中時,可實現(xiàn)精準(zhǔn)的聲信號檢測和高靈敏度的時空壓力信號處理。有利于推動離子電子系統(tǒng)中高效能量收集轉(zhuǎn)換的進展以及相關(guān)領(lǐng)域的發(fā)展。


  上述研究成果以Piezoionic elastomers by phase and interface engineering for high-performance energy-harvesting ionotronics”為題在線發(fā)表于期刊《Advanced Materials》上。該研究工作由東華大學(xué)完成,東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士研究生朱威妍為論文第一作者,東華大學(xué)武培怡教授和雷周玥研究員為論文通訊作者。相關(guān)研究由國家自然科學(xué)基金(2230503352161135102)和中央高;究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金資助(23D210502)資助。


  論文鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202313127

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