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  圖案化水凝膠在智能潤(rùn)濕性表界面、細(xì)胞行為、柔性電子以及軟體驅(qū)動(dòng)方面具有重要的應(yīng)用前景。目前，研究者主要是通過(guò)控制水凝膠組分、紫外光強(qiáng)度以及薄膜厚度等來(lái)調(diào)控水凝膠材料的交聯(lián)度，然后在溶脹誘導(dǎo)作用下構(gòu)筑自發(fā)演化的表面圖案。此外，通過(guò)物理掩膜進(jìn)行圖案化紫外光輻照交聯(lián)，能夠進(jìn)一步提升水凝膠圖案的可控性。雖然目前的研究工作在水凝膠圖案構(gòu)筑方面有一定進(jìn)展，但是在制備可控梯度、個(gè)性化任意圖案、可逆顯示以及高分辨水凝膠圖案，特別是在3D水凝膠結(jié)構(gòu)表面和內(nèi)部同時(shí)構(gòu)筑圖案方面仍然面臨重大挑戰(zhàn)。

  針對(duì)上述問(wèn)題，王曉龍研究員團(tuán)隊(duì)自主研發(fā)了基于灰度曝光的光固化3D打印技術(shù)（Grayscale exposure digital light processing，GE-DLP）。其基本原理是利用可局部調(diào)控的灰度曝光實(shí)現(xiàn)梯度結(jié)構(gòu)水凝膠材料，如圖1所示，高灰度曝光區(qū)域形成低交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，而低灰度曝光區(qū)域形成高交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。在GE-DLP打印過(guò)程中，灰度圖片信息經(jīng)過(guò)數(shù)字光處理過(guò)程投射于水凝膠前驅(qū)體中，使其發(fā)生可控的光聚合反應(yīng)以形成梯度交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，進(jìn)而賦予水凝膠理化性能的非均勻性，包括力學(xué)強(qiáng)度、溶脹比以及可見(jiàn)光透過(guò)率等。

圖1. （a）GE-DLP打印示意圖，（b）通過(guò)灰度3D打印和溶脹誘導(dǎo)制備的高分辨水凝膠圖案。

  采用GE-DLP技術(shù)制備的水凝膠并不顯示任何的表觀圖案信息，但當(dāng)把水凝膠置于水中，在溶脹誘導(dǎo)作用下，未完全交聯(lián)的鏈段發(fā)生微觀相分離導(dǎo)致水凝膠局部區(qū)域?qū)梢?jiàn)光散射和折射的差異性，最終顯示出對(duì)應(yīng)設(shè)計(jì)的水凝膠圖案。研究表明，在水凝膠墨水中引入疏水性的聚氨酯鏈段，能夠進(jìn)一步增強(qiáng)相分離過(guò)程。相比于該領(lǐng)域文獻(xiàn)報(bào)道的研究工作，該工作中的水凝膠圖案具有可控的梯度、任意圖案化設(shè)計(jì)以及高的分辨率（約70μm）等特征。如圖2中所示的任意一段文字，《清明上河圖》片斷，臉譜或二維碼等，均可通過(guò)常圖形處理軟件生成灰度圖片后，采用GE-ELP技術(shù)實(shí)現(xiàn)水凝膠圖案化。此外，由于該水凝膠圖案化機(jī)制為動(dòng)態(tài)的微觀相分離過(guò)程，使其在水化和去水化轉(zhuǎn)換過(guò)程中具有良好的可逆性。

圖2. 利用GE-DLP 構(gòu)筑的任意水凝膠圖案（a）精細(xì)文本，（b）中文書(shū)法，（c）川劇變臉，（d）《清明上河圖》和（e）快速識(shí)別碼（QR-code）及水化和去水化過(guò)程中的可逆顯現(xiàn)。

  更為重要的是，基于層層堆疊打印的技術(shù)特點(diǎn)，GE-DLP能夠制備出具有3D空間梯度的水凝膠結(jié)構(gòu)，同時(shí)在打印過(guò)程中，可以在3D水凝膠內(nèi)層和外表面預(yù)先編輯相應(yīng)的圖案信息。當(dāng)3D水凝膠結(jié)構(gòu)在溶脹誘導(dǎo)作用下發(fā)生相分離，便顯示出預(yù)先編輯的信息。這一策略將拓寬圖案化水凝膠在智能編碼、信息存儲(chǔ)、水下顯示等方面的應(yīng)用。

圖3. GE-DLP打印制備3D圖案化水凝膠（a）-(d)不同的3D圖案化水凝膠結(jié)構(gòu)，（e）編碼和（f）水滲透過(guò)程監(jiān)測(cè)

  以上成果近期發(fā)表在ACS Applied Materials & Interface (DOI: 10.1021/acsami.9b14342)。 論文的第一作者為中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所博士生蔣盼，唯一通訊作者為王曉龍研究員。該研究工作獲得了國(guó)家重大研發(fā)計(jì)劃以及國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.9b14342