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  微孔有機(jī)納米管 (MON) 因其具有高微孔率、可定制的化學(xué)結(jié)構(gòu)和良好的聚合物親和力等特性，有望用于構(gòu)建高滲透納濾膜。近日，鄭州大學(xué)化工學(xué)院張亞濤教授團(tuán)隊(duì)在微孔有機(jī)納米管用于膜分離技術(shù)領(lǐng)域取得新進(jìn)展。提出共價(jià)有機(jī)骨架衍生的 MON（NT-OEt）調(diào)控界面聚合策略以改善聚酰胺納濾膜性能，實(shí)現(xiàn)了快速、精準(zhǔn)離子篩分。分子模擬結(jié)果表明，引入 MON 不僅延緩二胺分子向水/油界面的擴(kuò)散，而且改善了膜孔周圍水分子的密度。NT-OEt有機(jī)納米管可顯著提升納濾膜的分離性能，并且在堿性條件下對硼和磷有較高的去除率。博士生韓雙喬為第一作者，張亞濤教授、朱軍勇副教授和耶魯大學(xué)Menachem Elimelech教授為通訊作者。此研究得到國家自然科學(xué)基金、河南省杰出青年科學(xué)基金等項(xiàng)目支持。 

圖1. MONs輔助設(shè)計(jì)聚酰胺納濾膜的制備及機(jī)理

  通過將 COF-OEt在酸性溶液中水解來制備MONs。PXRD結(jié)果表明MONs仍舊具有較高的結(jié)晶度。此外，NT-OEt的比表面積為507.6 m²/g，PSD主要分布在 12.5 ? 和 27.5 ?。COF-OEt 顯示出層狀結(jié)構(gòu)，硼元素在COF 表面均勻分布。水解后，NT-OEt 呈現(xiàn)出中空管狀結(jié)構(gòu)，平均直徑為 5.0 ± 0.5 nm。與碳納米管相比，利用 MON 制備納濾膜具有明顯的優(yōu)勢：(i) 卓越的聚合物親和力，可防止非選擇性缺陷的形成；(ii) 與形成的 NF 膜相匹配的孔徑特性，提供額外的選擇性傳輸通道；(iii) 結(jié)構(gòu)柔韌性，提高了聚酰胺活性層和支撐層之間的界面附著力。 

圖2. COF-OEt 和 NT-OEt 材料的表征

  NT-OEt 納米管可以通過延緩單體擴(kuò)散速率來調(diào)控界面聚合反應(yīng)。通過分子動(dòng)力學(xué)模擬來驗(yàn)證聚酰胺膜的物理化學(xué)結(jié)構(gòu)和分子傳輸特性之間的關(guān)系。MD模擬顯示TFC和N-TFN膜的平均孔徑分別為0.29和0.37 nm。模擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果均證實(shí)N-TFN膜比TFC膜具有更高的自由體積和孔隙率。此外，探究了水分子在聚酰胺膜中的傳輸特性。N-TFN膜中的羧基、PIP-TMC聚酰胺片段和有機(jī)納米管片段作為水分子運(yùn)輸位點(diǎn)。根據(jù)徑向分布函數(shù)結(jié)果，三個(gè)分子位點(diǎn)附近每個(gè)官能團(tuán)的水分子數(shù)分別為0.72、0.58、0.46。這說明有機(jī)納米管的引入不僅增加了水分子傳輸位點(diǎn)，而且還增加了水分子在膜上運(yùn)輸?shù)臄?shù)量。 

 圖4. 水分子在 N-TFN 膜中的傳輸特性

  MON改性聚酰胺納濾膜具有優(yōu)異的分離性能，滲透通量為41.7 L m^?2 h^?1 bar^?1，混合鹽溶液中Cl^?/SO₄^2?選擇性為50。這種水滲透性的顯著增加歸因于N-TFN的孔徑增加和膜厚度降低，以及表面積的擴(kuò)大和多孔納米管的引入提供了額外的水傳輸路徑。此外，N-TFN膜能夠有效去除水中的痕量元素。在堿性條件下，N-TFN膜對硼和磷的去除率分別為96.8%和78%。MON 改性聚酰胺膜同樣具有良好的性能恢復(fù)特性，在20個(gè)循環(huán)測試周期后，仍舊保持較高的水滲透性和Na₂SO₄截留率。研究為構(gòu)建用于精確納濾的高滲透膜提供了有效指導(dǎo)。 

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-35681-9