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西安交大劉子順課題組《Sci. Adv.》：水凝膠脫水的同步力學(xué)強(qiáng)化與軟化
2023-01-06  來源：高分子科技

  近年來水凝膠在柔性器件、人體組織以及藥物運輸?shù)阮I(lǐng)域有巨大的應(yīng)用前景。然而水凝膠在應(yīng)用中卻極易由于蒸發(fā)作用而失水，使其力學(xué)性質(zhì)極不穩(wěn)定，F(xiàn)有研究一般認(rèn)為水凝膠脫水會發(fā)生力學(xué)強(qiáng)化，而本研究卻發(fā)現(xiàn)水凝膠存在一個同步的脫水強(qiáng)化與軟化現(xiàn)象。本研究從分子層面揭示了同步強(qiáng)化與軟化的微觀機(jī)理，并基于統(tǒng)計熱力學(xué)建立了描述這一現(xiàn)象的理論模型。相關(guān)研究成果以Concurrent stiffening and softening in hydrogels under dehydration（DOI: 10.1126/sciadv.ade3240）為題發(fā)表在Science Advances上。


  西安交通大學(xué)劉子順課題組通過實驗發(fā)現(xiàn)水凝膠在脫水過程中存在一個如圖1所示的同步強(qiáng)化與軟化現(xiàn)象。一方面，水凝膠在經(jīng)歷連續(xù)的失水過程中（圖1a）模量會呈現(xiàn)指數(shù)級的增長，即脫水強(qiáng)化現(xiàn)象。而經(jīng)典的基于Flory理論的模型給出了一個1/3冪次的硬化標(biāo)度，遠(yuǎn)遠(yuǎn)低估了水凝膠的硬化能力。另一方面，對于同一測試含水量的水凝膠，當(dāng)其初始制備含水量不同時，也表現(xiàn)出如圖1(b)所示完全不同的力學(xué)特性。經(jīng)歷過失水的水凝膠比未經(jīng)歷失水或經(jīng)歷過溶脹的水凝膠要軟，即脫水軟化現(xiàn)象。而傳統(tǒng)基于Flory的理論模型并不能區(qū)分這種制備狀態(tài)對力學(xué)性能的影響。 


圖 1 水凝膠脫水的同步強(qiáng)化與軟化現(xiàn)象。(a)水凝膠發(fā)生連續(xù)失水的指數(shù)級硬化行為。(b)脫水軟化現(xiàn)象。(c)不同制備與測試含水量下水凝膠的模量對比。


  本研究建立了如圖2所示的水凝膠粗；肿映叨饶Ｐ，并模擬計算了水凝膠失水時聚合物分子鏈的運動行為。模擬發(fā)現(xiàn)水凝膠在發(fā)生連續(xù)失水過程中分子鏈間的約束作用明顯加劇，并限制分子鏈的運動能力。該約束作用強(qiáng)度與含水量呈現(xiàn)指數(shù)級關(guān)系，從而解釋了水凝膠連續(xù)脫水時的指數(shù)級強(qiáng)化現(xiàn)象。另一方面，模擬發(fā)現(xiàn)對于同一測試含水量的水凝膠，發(fā)生過脫水的凝膠分子鏈具有更強(qiáng)的運動能力。這是由于脫水過程會給分子鏈引入一個預(yù)松弛效應(yīng)，并降低分子鏈剛度，從而造成脫水軟化現(xiàn)象。同時，較高的制備含水量會給凝膠分子鏈引入更少的纏結(jié)效應(yīng)，這也是脫水軟化現(xiàn)象的一個重要原因；诮y(tǒng)計熱力學(xué)和圍觀模擬，本研究還建立了水凝膠宏觀大變形本構(gòu)理論，并可成功描述水凝膠的這一同步脫水硬化和軟化行為。 


圖 2 聚丙烯酰胺水凝膠的分子尺度模型。


  論文的第一作者為西安交通大學(xué)國際應(yīng)用力學(xué)中心的助理教授徐帥(Shuai Xu)博士，博士生周梓棣（Zidi Zhou）為論文共同第一作者，通訊作者為西安交通大學(xué)國際應(yīng)用力學(xué)中心劉子順(Zishun Liu)教授。作者還有來自休斯頓大學(xué)的Pradeep Sharma教授。該研究受到國家自然科學(xué)基金重點項目（11820101001）、面上項目（12172273）、青年項目（12102330）和全國博士后科學(xué)基金的資助。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1126/sciadv.ade3240

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