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  水系鋅離子電池因其高安全性、低成本和環(huán)境友好性等顯著優(yōu)勢，而被認(rèn)為是下一代大規(guī)模儲能裝置的有力候選。然而，鋅負(fù)極易產(chǎn)生枝晶及副反應(yīng)，影響其穩(wěn)定性，阻礙鋅電池的廣泛應(yīng)用。水凝膠電解質(zhì)雖然被認(rèn)為是高性能水系鋅離子電池的一種極具前景的選擇，卻很難平衡反應(yīng)動力學(xué)與Zn²⁺的沉積穩(wěn)定性。

  近期，武漢大學(xué)陳朝吉教授、四川大學(xué)張偉副研究員及其團(tuán)隊受到關(guān)節(jié)軟骨啟發(fā)，開發(fā)了一種由聚乙烯醇（PVA）、纖維素納米纖維（CNF）和氧化石墨烯（GO）組成的梯度網(wǎng)絡(luò)水凝膠電解質(zhì)，用于水系鋅離子電池（圖1）。該水凝膠電解質(zhì)具有獨特的梯度結(jié)構(gòu)：在正極側(cè)為低網(wǎng)絡(luò)密度的PVA/CNF (PC)水凝膠層，憑借其豐富的通道和高含水量實現(xiàn)離子的快速傳輸；在負(fù)極側(cè)為高網(wǎng)絡(luò)密度的PVA/CNF/GO (PCG)水凝膠層，其中致密的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)、豐富的極性基團(tuán)作用可促進(jìn)Zn²⁺通量均勻化，同時GO的極性含氧基團(tuán)能有效提升Zn²⁺遷移數(shù)和離子電導(dǎo)率（圖2）�；诖穗娊赓|(zhì)的鋅對稱電池在1 mA cm^–2電流密度下展現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（超過2200小時）和高庫倫效率（99.72%）（圖3）。這些性能的提升得益于梯度網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)及優(yōu)化的界面化學(xué)性質(zhì)，可有效抑制鋅負(fù)極的枝晶生長和副反應(yīng)（圖4）。此外，采用該電解質(zhì)的Zn–MnO₂電池在遭受多種外部破壞時，仍表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能和安全特性。綜上所述，該工作為高性能水系鋅離子電池的開發(fā)提供了一種有效的仿生設(shè)計策略。

圖1. 軟骨啟發(fā)的梯度網(wǎng)絡(luò)水凝膠電解質(zhì)設(shè)計與結(jié)構(gòu)

圖2. 水凝膠電解質(zhì)中Zn²⁺傳輸及沉積行為的理論模擬與表征

圖3. 鋅負(fù)極的長期循環(huán)穩(wěn)定性

圖4. 水凝膠電解質(zhì)中Zn²⁺沉積行為

圖5. Zn-MnO₂電池的電化學(xué)性能

  相關(guān)研究成果以“A Bioinspired Gradient Hydrogel Electrolyte Network with Optimized Interfacial Chemistry toward Robust Aqueous Zinc-Ion Batteries”為題發(fā)表在《ACS Nano》（10.1021/acsnano.5c06914）期刊上。該工作由武漢大學(xué)和四川大學(xué)合作完成，武漢大學(xué)和四川大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生王群豪和武漢大學(xué)博士研究生黃京為論文共同第一作者，武漢大學(xué)陳朝吉教授和四川大學(xué)張偉副研究員為論文共同通訊作者。該研究得到國家自然科學(xué)基金委的支持。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c06914