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  從純水中生產(chǎn)過氧化氫（H₂O₂）是一種安全且環(huán)境可持續(xù)的合成策略，能有效避免復(fù)雜工藝帶來的能耗增加和環(huán)境損害。在過去的十年里，人們對(duì)太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的半導(dǎo)體光催化劑進(jìn)行了廣泛的研究，其中石墨氮化碳（g-C₃N₄) 由于其對(duì)氧還原和氧化反應(yīng)的最佳能帶排列，再加上從地球豐富的前體中輕松合成，它變得特別有前景。然而，GCN光催化生產(chǎn)H₂O₂仍然受到兩個(gè)基本限制的約束，即光生電子-空穴對(duì)的快速?gòu)?fù)合和動(dòng)力學(xué)上緩慢的氧還原活性位點(diǎn)。最近的研究表明，GCN具有本征壓電性，其在三-s-三嗪層中的非中心對(duì)稱孔賦予了它靈活性和面內(nèi)壓電性。為了進(jìn)一步提高活性，人們已經(jīng)做出了許多改性來提高GCN的催化活性，包括形態(tài)調(diào)制、元素?fù)诫s、異質(zhì)結(jié)的構(gòu)建和金屬有機(jī)框架（MOF）等等，但是大部分的改性手段都過于復(fù)雜且成本較高，如何通過簡(jiǎn)單的一步改性實(shí)現(xiàn)光催化和壓電催化活性的雙重增強(qiáng)是具有非凡意義的，盡管這是一個(gè)重大的挑戰(zhàn)。

  近日，江蘇科技大學(xué)郭峰/施偉龍課題組基于前期在壓電材料和光催化領(lǐng)域的積累，通過簡(jiǎn)單的一步碳摻雜，開發(fā)了一種光激活壓電C-GCN催化劑，用于在缺氧條件下純水中高效合成H₂O₂。其中，簡(jiǎn)單的一步碳摻雜同時(shí)增強(qiáng)了GCN的光吸收能力和壓電響應(yīng)，共同促進(jìn)了載流子的遷移和分離，而超聲誘導(dǎo)的壓電場(chǎng)降低了反應(yīng)障礙，從而提高了催化活性。在同時(shí)光照和超聲條件下，C-GCN在純水中H₂O₂的產(chǎn)率達(dá)到了56.1μM/h的顯著水平。本研究提供了一種簡(jiǎn)單直接的改性策略以及一種設(shè)計(jì)壓電輔助光催化體系催化劑的有前景的概念，旨在通過簡(jiǎn)單改性并利用催化劑的本征壓電性進(jìn)一步提高其催化活性。

  該工作以“Photo-activated piezoelectric-catalyzed hydrogen peroxide production in pure water by carbon-modified graphitic carbon nitride”為題發(fā)表在《化學(xué)工程雜志》（Chemical Engineering Journal 520 (2025) 165829）。2023級(jí)碩士生郭梓軒為該論文第一作者，郭峰/施偉龍副教授為通訊作者。本研究通過簡(jiǎn)單的一步碳摻雜和構(gòu)建壓電輔助光催化體系，實(shí)現(xiàn)在純水無犧牲劑的條件下高效合成H₂O₂。

Fig.1 C-GCN催化劑的制備示意圖。

Fig.2 GCN和C-GCN的(a) XRD圖譜，（b）FT-IR光譜，（c）拉曼光譜。 GCN和C-GCN上（d）XPS測(cè)量光譜（e）C 1s和（f）N 1s的高分辨率XPS光譜。（g）固態(tài)核磁共振光譜。（h）N2吸附-解吸等溫線曲線和（i）GCN和C-GCN的孔徑分布。

Fig.3（a）GCN和（d）C-GCN的TEM圖像。（b）GCN和（e）C-GCN的AFM高度傳感器圖像。（c）GCN和（f）C-GCN的EDS光譜。GCN的PFM圖像：（g）振幅圖像和（h）相位圖像；C-GCN：（j）振幅圖像和（k）相位圖像。（i）GCN和（l）C-GCN的壓電滯后和蝶形環(huán)。

Fig.4（a）GCN和C-GCN的紫外-可見吸收光譜（插圖：GCN和C-GCN的對(duì)應(yīng)Tauc圖）。（b）光照或黑暗中GCN和C-GCN的瞬態(tài)光電流和（c）EIS阻抗譜。（d）GCN和C-GCN的Mott-Schottky圖的2D偽彩色表示。GCN與C-GCN的（e）TPV光伏電壓曲線，（f）特征衰減時(shí)間常數(shù)（τ），（g）最大電荷提取時(shí)間（tmax）和（h）電荷提取率。（i）GCN和C-GCN的TRPL光譜。

Fig.5（a）不同條件下C-GCN的H₂O₂產(chǎn)生。（b）GCN和C-GCN的H₂O₂生產(chǎn)率。（c）GCN和C-GCN上的H₂O₂形成（K_f）和分解（K_d）常數(shù)。（d）氬氣鼓泡和苯醌添加對(duì)合成H₂O₂的影響。（e）C-GCN的?O₂^-自旋捕獲ESR光譜。（f）C-GCN的DFT計(jì)算O₂的吸附行為。（g）在C-GCN催化劑上H₂O₂生產(chǎn)的循環(huán)穩(wěn)定性（h）C-GCN與報(bào)道的最新壓電-光催化劑的活性比較。

Fig.6（a）C-GCN在黑暗和光照下的原位DRIFT光譜。（b）GCN和C-GCN處ORR步驟的自由能圖。

Fig.7 不同條件下C-GCN的催化機(jī)理：（a）光照；（b）超聲；（c）光照和超聲的共同刺激。（d）C-GCN上的光激活壓電催化系統(tǒng)示意圖。

  總之，通過簡(jiǎn)單的一部碳摻雜合成C-GCN納米片并構(gòu)建光激活壓電催化體系，深入分析了C-GCN上壓電響應(yīng)和光吸收之間的協(xié)同增強(qiáng)機(jī)制。在物理性能方面，碳改性增強(qiáng)了GCN的壓電響應(yīng)，調(diào)整了能帶結(jié)構(gòu)的排列，增加了載流子密度，而在光學(xué)性能方面，它改善了光吸收，促進(jìn)了光生電荷的遷移。此外，C-GCN中的碳摻雜也充當(dāng)O₂的活性位點(diǎn)，以雙激發(fā)源方式促進(jìn)表面反應(yīng)，導(dǎo)致高效的光活化壓電催化H₂O₂產(chǎn)量為56.1 μM/h，是單獨(dú)光催化下GCN的4.3倍。這項(xiàng)工作提供了一種簡(jiǎn)單而有前景的石墨氮化碳改性策略，以實(shí)現(xiàn)通過光輔助壓電催化的協(xié)同效應(yīng)進(jìn)行H₂O₂的高效生產(chǎn)。

  文章信息：Z. Guo, H. Qin, P. Shan, B. Xiong, L. Wang, W. Shi,* Y. Sun,* F. Guo,* Photo-activated piezoelectric-catalyzed hydrogen peroxide production in pure water by carbon-modified graphitic carbon nitride, Chemical Engineering Journal 520 (2025) 165829.

  文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.165829