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  吉林大學的李莉娜課題組使用四苯乙烯（TPE）作為單體合成了一種新型多孔芳香烴骨架材料（PAF-TPE）。通過利用TPE的剛性平面共軛結(jié)構(gòu)，我們有效地調(diào)整了所得PAF材料的孔結(jié)構(gòu)和帶結(jié)構(gòu)。與使用聯(lián)苯作為單體合成的PAF-45相比，PAF-TPE表現(xiàn)出更大的孔徑和更低的價帶位置，有助于增強電荷分離和活性氧（·OH和·O₂^-)，從而提高其光催化效率。實驗結(jié)果表明，PAF-TPE 在2小時內(nèi)實現(xiàn)了羅丹明 B 和氧氟沙星的完全降解。此外，它對難降解有機污染物四環(huán)素和苯酚的降解效率分別為84.4%和63.6%。這項工作強調(diào)了合理的單體設(shè)計在調(diào)整基于 PAF 的光催化劑的結(jié)構(gòu)和電子特性方面的潛力，為環(huán)境修復應(yīng)用中的先進材料鋪平了道路。相關(guān)工作以“Enhanced Photocatalytic Performance of a Tetraphenylethylene-Based Porous Aromatic Framework: Rational Design for Environmental Remediation”為題發(fā)表在《ACS Macro Letter》上。文章第一作者為李志毅，文章通訊作者為李莉娜，文章通訊單位為吉林大學。

  在現(xiàn)代社會快速工業(yè)化進程中，環(huán)境污染日益嚴重，其中有機污染物因化學性質(zhì)穩(wěn)定、難以自然降解，成了環(huán)境治理的棘手難題。光催化技術(shù)憑借低成本、高效率和環(huán)境友好性，成為極具潛力的解決方案。多孔有機框架（POFs）材料應(yīng)運而生，其電子結(jié)構(gòu)可調(diào)、孔隙率高、熱化學穩(wěn)定性強，可以用作光催化材料。特別是多孔芳香框架（PAFs），通過 Scholl 反應(yīng)合成，具有高比表面積、低骨架密度和強 π 共軛等優(yōu)勢。但 PAFs 仍存在催化穩(wěn)定性不足、效率有待提高等問題。近期研究發(fā)現(xiàn)，通過單體設(shè)計來調(diào)控孔道結(jié)構(gòu)和能帶結(jié)構(gòu)的方法是調(diào)控POFs材料性能的一個重要的選擇。本研究創(chuàng)新性地以四苯乙烯（TPE）為單體，經(jīng) Scholl 反應(yīng)合成新型 PAF 材料 PAF - TPE。TPE 的剛性 π 共軛結(jié)構(gòu)使其具有更大的孔徑和優(yōu)化的能帶結(jié)構(gòu)。與 PAF - 45 相比，PAF - TPE 在自然光下對多種污染物的降解效率大幅提升，展現(xiàn)了優(yōu)異的光催化性能，凸顯了單體設(shè)計對 PAFs 結(jié)構(gòu)與電子性能調(diào)節(jié)的關(guān)鍵作用，為下一代環(huán)境修復光催化劑的研發(fā)開辟了新路徑。

圖1：（a）TPE、PAF-TPE和PAF-45的FTIR光譜；（b）PAF-TPE和PAF-45的聚合途徑示意圖；（c）PAF-TPE的SEM圖像；（d）PAF-45的SEM圖像。

圖2：（a）PAF-TPE和PAF-45的氮氣吸附/脫附等溫線；（b）PAF-TPE和PAF-45的孔容孔徑分布圖；（c）PAF-TPE的孔徑與比表面積圖及其放大圖；（d）PAF-45的孔徑與比表面積圖及其放大圖。

圖3：（a）羅丹明B、（b）氧氟沙星、（c）四環(huán)素和（d）苯酚的光催化降解曲線，以及（e）-（h）為相應(yīng)的動力學擬合曲線；PAF-TPE對各種污染物的可能光催化降解途徑和中間產(chǎn)物：（i）羅丹明B，（j）氧氟沙星，（k）四環(huán)素和（l）苯酚。

圖4：（a）PAF-TPE和PAF-45的固體紫外光譜；（b）Tauc圖；（c）UPS圖；（d）能帶結(jié)構(gòu)圖

圖5：（a）PAF-TPE光催化降解羅丹明B的循環(huán)降解實驗；光暗條件下活性氧的EPR光譜：（b）PAF-TPE產(chǎn)生的超氧自由基；（c）PAF-45產(chǎn)生的超氧自由基；（d）PAF-TPE產(chǎn)生的羥基自由基；和（e）PAF-45產(chǎn)生的羥基自由基；（f）在硝酸銀、甲醇、異丙醇和氧氣的存在下，PAF-TPE對羅丹明B進行光催化降解；（g）PAF-TPE的靜電勢圖；（h）光催化降解機制的示意圖。

  本工作以TPE為單體的PAF-TPE的合理設(shè)計成功優(yōu)化了材料的孔結(jié)構(gòu)和電子性能，顯著提高了光催化性能。與PAF-45相比，PAF-TPE表現(xiàn)出優(yōu)異的電荷分離效率和更高的活性氧生成量，從而對一系列有機污染物具有顯著的降解效率。光催化活性的顯著提高突顯了單體選擇在為環(huán)境應(yīng)用定制PAF基材料中的關(guān)鍵作用。這項研究為開發(fā)高效穩(wěn)定的下一代多孔光催化劑提供了寶貴的見解，為解決環(huán)境污染和能源挑戰(zhàn)提供了有前景的前景。

  本文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsmacrolett.5c00190