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湖南大學王建鋒教授 Macromolecules：高階雙網絡水凝膠
2024-11-27  來源：高分子科技

  近日，湖南大學材料科學與工程學院王建鋒教授在《Macromolecules》期刊發(fā)表題為“A High-Order Double Network Hydrogel”的研究論文。


  水凝膠是富含大量水的三維大分子網絡，在組織替代、濕粘附、生物電子、軟機器人等領域具有廣闊的應用前景。傳統(tǒng)的合成水凝膠因其單一組成和簡單網絡結構，表現出較差的力學性能和功能特性，制約其實際應用。相反，富水的生物軟組織，如軟骨，是由膠原蛋白和蛋白聚糖多級組裝而成，具有復雜的多網絡結構和多尺度的層次結構（圖1A），從而表現出優(yōu)異的力學性能和功能特性。過去二十多年，研究人員在發(fā)展高性能的多網絡結構水凝膠方面，取得了一系列重要進展，比如PAMPS-PAAm DN水凝膠、Ca-alginate-PAAm DN水凝膠等。這些DN水凝膠精細地控制和調節(jié)分子水平的多網絡結構，類似于生物軟組織，但是從納米尺度到微米尺度的高階結構仍然存在一些差異。


  基于此，該工作制備了一種具有高階結構的High-order DN（HDN）水凝膠，以理解橫跨多個長度的高階結構對DN水凝膠的物理性能的影響（圖1B）。從DN的分子設計出發(fā)，選擇剛性短鏈的殼聚糖（CS）和柔性長鏈的聚乙烯醇（PVA）作為分子構筑基元，利用凍融誘導微相分離和NaOH誘導結晶的策略，成功地構筑了高階雙網絡HDN水凝膠（圖2）。HDN結構涉及微米尺度的雙連續(xù)相、納米尺度的晶粒、亞納米尺度的分子鏈堆砌等多個長度尺度。這些相關長度的變化受到結晶和微相分離的控制，并且強烈地影響水凝膠的強度、韌性、剛度和濁度等。結果表明NaOH誘導的結晶控制納米尺度的結晶網絡的稠密化程度（圖3）和凍融誘導的微相分離控制微米尺度的相網絡的異質程度（圖4）。發(fā)現從CS鏈的斷裂到CS相的破壞是HDN水凝膠的主要增韌機制（圖5）。而且，與由CS和PVA構筑的分子雙網絡水凝膠相比，HDN水凝膠表現出更高的強度和韌性（圖6）。最后，HDN水凝膠表現出良好的生物相容、抗菌、抗溶脹、可塑性、可降解等多功能特性，有望用于組織工程等方面（圖7）。這項研究工作將分子雙網絡的結構理念拓展到更大的長度尺度，系統(tǒng)研究了高階網絡結構對水凝膠性能的影響及其增韌機制，為未來開發(fā)接近天然水凝膠的高階結構提供了新的控制維度。


圖1. 生物和人工水凝膠的多尺度結構設計


圖2. 高階雙網絡（HDN）水凝膠的制備


圖3. 結晶對HDN水凝膠的結構-性質的影響


圖4. 微相分離對HDN水凝膠的結構-性質的影響


圖5. HDN水凝膠的增韌機制


圖6. HDN水凝膠和MDN水凝膠的結構與性質的比較


圖7. HDN水凝膠的生物相容性和抗菌特性


  文章第一作者為湖南大學材料科學與工程學院夏鵬輝博士，湖南大學材料科學與工程學院王建鋒教授和湖南大學特種裝備先進設計技術與仿真教育部重點實驗室尹漢鋒教授為文章的通訊作者。該工作得到香港中文大學生物醫(yī)學學院/組織工程與再生醫(yī)學研究所段崇智教授、王丹教授和章萬奇博士的大力合作和幫助。該研究工作得到國家自然科學基金項目（51973054）、湖南省杰出青年科學基金項目（2021JJ10018）、湖南省教育廳科研項目（21B0027）、湖南省青年人才計劃項目（2020RC3024）等項目的資助。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.4c01880

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（責任編輯：xu）
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