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西安交大成一龍教授、裴丹丹研究員 AFM：具有重復(fù)雙羧基結(jié)構(gòu)和高基質(zhì)強(qiáng)度的水凝膠用于穩(wěn)定無定形磷酸鈣并促進(jìn)骨再生
2025-02-14  來源：高分子科技

  無定形磷酸鈣（ACP）作為骨礦化前體，能夠快速介導(dǎo)膠原纖維礦化，促進(jìn)“自下而上”的骨形成過程，在骨缺損治療領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力。然而，ACP會自發(fā)快速地轉(zhuǎn)化為熱力學(xué)穩(wěn)定的結(jié)晶相，限制了其在臨床治療中的應(yīng)用。盡管帶有羧基側(cè)鏈的大分子已被用于提高ACP的穩(wěn)定性，但其穩(wěn)定ACP效果有限，且水凝膠基質(zhì)強(qiáng)度普遍較低，難以有效支持骨組織再生。此外，羧基的化學(xué)環(huán)境對ACP穩(wěn)定性的具體影響仍不明確。


圖1、基于不同側(cè)鏈的仿生水凝膠穩(wěn)定ACP及其在體內(nèi)顱骨缺損再生中的應(yīng)用


  近日，西安交通大學(xué)成一龍教授和裴丹丹研究員團(tuán)隊(duì)受生物體內(nèi)非膠原蛋白穩(wěn)定ACP機(jī)制的啟發(fā)，通過自由基聚合四種不同分子結(jié)構(gòu)的陰離子單體（丙烯酸（acrylic acid, AA）、丙烯酰甘氨酸（N-acryloyl glycine, ACG）、丙烯酰天冬氨酸（N-acryloyl aspartic acid, AASP）和丙烯酰谷氨酸（N-acryloyl glutamic acid, AGLU））備了一系列高分子水凝膠，以研究水凝膠支架的化學(xué)環(huán)境對ACP穩(wěn)定能力及體內(nèi)骨缺損愈合效率的影響（圖1）。研究人員通過理論模型計(jì)算、單體溶液中ACP成核動力學(xué)監(jiān)測、膠原礦化能力分析，探究了單體羧基結(jié)構(gòu)對鈣離子螯合強(qiáng)度的影響。進(jìn)一步結(jié)合XRD、SEM、水凝膠力學(xué)性能測試、體外鈣離子釋放實(shí)驗(yàn)，評估ACP在水凝膠網(wǎng)絡(luò)中的穩(wěn)定性。研究表明，具有重復(fù)雙羧基結(jié)構(gòu)和高機(jī)械強(qiáng)度的聚丙烯酰天冬氨酸（PAASP）水凝膠可通過高鈣離子螯合強(qiáng)度以及氫鍵的形成，有效延緩磷酸鈣（CaP）的結(jié)晶過程，從而維持ACP的穩(wěn)定性。體內(nèi)實(shí)驗(yàn)表明，PAASP-CaP水凝膠能夠顯著提高礦物沉積率和膠原纖維礦化程度，提高大鼠顱骨臨界骨缺損模型8周后的骨再生效率。以上研究成果為骨缺損治療提供了一種具有前景的水凝膠支架，并為基于ACP的骨再生材料設(shè)計(jì)提供了重要理論依據(jù)。


圖2、AA、ACG、AASP和AGLU單體對ACP穩(wěn)定作用的比較


圖3、PAA、PACG、PAASP和PAGLU水凝膠對ACP穩(wěn)定作用的比較


圖4、CaP負(fù)載水凝膠的體外成骨活性和體內(nèi)早期促成骨能力比較


圖5、大鼠顱骨臨界骨缺損的骨再生效果


  該工作以"Non-collagenous Protein-inspired Hydrogels with Repeated Dicarboxylic Structure and High Matrix Strength for Amorphous Calcium Phosphate Stabilization to Promote Bone Defect Regeneration"為題發(fā)表在期刊《Advanced Functional Materials》上。論文的第一作者為西安交通大學(xué)口腔醫(yī)學(xué)院博士研究生張鈺晨，通訊作者為西安交通大學(xué)附屬口腔醫(yī)院裴丹丹研究員和西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院成一龍教授。研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、陜西省科技廳優(yōu)秀青年科學(xué)基金項(xiàng)目、陜西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、中央高；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)等項(xiàng)目的資助，并得到了西安交通大學(xué)分析測試共享中心和陜西省顱頜面精準(zhǔn)醫(yī)學(xué)研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的大力支持。


  原文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202500075

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