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  韓國科學(xué)技術(shù)研究所（KIST）Hae Jung Son博士等人近期報道了一種D1-A-D2-A結(jié)構(gòu)的無規(guī)三元共聚物，包括2,2''-聯(lián)噻吩及不同比例的5,6-二氟-4,7-雙（噻吩-2-基）-2,1,3-苯并噻二唑（2FBT-2T）和5,6-二氟-2,1,3-苯并噻二唑（FBT）。他們發(fā)現(xiàn)，引入小比例的FBT不僅可以保持D-A共聚物FBT-Th4的高結(jié)晶度和良好的face-on取向，還可改善體相異質(zhì)結(jié)薄膜的納米級相分離。基于無規(guī)三元共聚物PDT2fBT-BT10的太陽能電池效率高達(dá)10.31%，而基于FBT-Th4的電池效率僅為8.62%。此外，這種無規(guī)共聚物具有良好的可加工性并可抑制過度聚集，基于351 nm的PDT2fBT-BT10體相異質(zhì)結(jié)厚膜的有效面積1 cm2的光伏器件，效率高達(dá)9.42%。這一研究表明這種無規(guī)三元共聚物可用于大面積和體相異質(zhì)結(jié)厚膜光伏器件。

圖1. 聚合物的合成示意圖。圖片來源：Adv. Energy Mater.

  作者通過控制投料比，合成了如圖1所示的四種聚合物。并利用高溫凝膠滲透色譜法（GPC）測試了幾種聚合物的分子量，Mn分別為44.1、55.5、46.7、57.6 kg/mol?1。

  作者隨后進(jìn)行了光學(xué)和電化學(xué)性質(zhì)測試。如圖2a與2b，可以看出PDT2fBT-BT10從溶液到薄膜的吸收紅移更明顯，這也說明少量的FBT可以確保聚合物鏈?zhǔn)菬o規(guī)的，這意味著溶解性比較好，而且在薄膜中可以形成較好的堆積。與其他聚合物相比，PDT2fBT-BT10的溶解性最好，而進(jìn)一步增加FBT的含量不能明顯增加溶解性（圖2c）。這種效應(yīng)可能是因為用FBT替代了2FBT-2T后，會降低烷基鏈的數(shù)目。隨著FBT成分增大其HOMO變深（圖2d），這是由于FBT成分增加后相當(dāng)于受體比例增加，使得HOMO變深。

圖2. （a） 幾種聚合物在溶液下的吸收；（b） 幾種聚合物在薄膜下的吸收；（c） 隨著丙腈組分的增加vs.溶液吸收邊占氯苯溶液吸收邊的比例；（d） 幾種聚合物的電化學(xué)測試曲線。圖片來源：Adv. Energy Mater.

  作者以這幾種聚合物材料制備有機(jī)太陽能電池器件并測試了它們的性能。如圖3及表1所示是幾種材料不同面積器件的參數(shù)數(shù)據(jù)，可以明顯看出PDT2fBT-BT10的效率在所有材料中是最好的。這充分證明了無規(guī)共聚的有效性。從小面積過渡到大面積，器件的短路電流密度與填充因子會隨之降低。

圖3. （a/b） 0.2 cm2器件的J-V曲線及EQE曲線；（c） 1 cm2器件的J-V曲線; （d） FBT-Th4與PDT2fBT-BT10兩種材料的效率分布；（e） 不同材料不同面積的FF分布。圖片來源：Adv. Energy Mater.

表1. 器件參數(shù)表。圖片來源：Adv. Energy Mater.

  此外，大面積器件中PDT2fBT-BT10對比FBT-Th4展現(xiàn)出了明顯的優(yōu)勢（圖4a）。PDT2fBT-BT10隨著膜厚度的增加，效率變化并不明顯，相比之下FBT-Th4隨著厚度的增加出現(xiàn)了明顯的效率下降（圖4b）。同樣，PDT2fBT-BT10隨著膜厚度的增加，短路電流密度和填充因子幾乎不變，而FBT-Th4隨著厚度的增加這兩個參數(shù)都出現(xiàn)了下降（圖4c、d）。對于1 cm2的大面積器件，膜厚為351 nm時，基于PDT2fBT-BT10器件的效率仍然可以大于9%（圖4e）。

圖4. （a） 1 cm2器件的效率分布圖；（b） 隨著膜厚改變FBT-Th4與PDT2fBT-BT10的效率變化；（c） 隨著膜厚改變兩個材料的電流變化；（d） 隨著膜厚改變兩個材料的FF變化；（e） 351 nm膜厚、活性層1 cm2的器件效率。圖片來源：Adv. Energy Mater.

  總之，Hae Jung Son博士等作者利用巧妙的無規(guī)共聚，使得聚合物達(dá)到溶解性、薄膜堆積等各方面的平衡且綜合性能最優(yōu)，可以用于制備大面積太陽能電池器件。而且這種無規(guī)共聚物相異質(zhì)結(jié)膜對于厚度不敏感，與器件的大規(guī)模印刷制備非常切合。本文的材料設(shè)計——合成——性能思路清晰，為以后進(jìn)一步的材料設(shè)計提供了重要借鑒。

  論文鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201701405/abstract