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  智能光學響應性聚合物材料，在傳感器、生物探針、發(fā)光材料、光學數據存儲器件等領域具有重要的應用價值。目前比較流行的響應性光學材料是利用了某些染料分子在外界刺激下可動態(tài)改變分子結構或聚集態(tài)結構的特征而制得。但是這類材料往往只能對某一種外界刺激響應，如外力。

  近日，寧波大學翁更生副教授與美國康涅狄格大學何杰教授等人在《Advanced Materials》發(fā)表了一篇題為”Dynamic Coordination of Eu–Iminodiacetate to Control Fluorochromic Response of Polymer Hydrogels to Multistimuli”的研究論文，該文章已被選為封面文章（Inside Front Cover）。

  文章中介紹了一種多重熒光色彩響應性水凝膠的制備方法。研究人員利用紅色熒光發(fā)射性的鑭系金屬離子（銪，Eu3+），將含亞氨基二乙酸配體的聚（N, N-二甲基丙烯酰胺）通過動態(tài)配位作用物理交聯。在外界多種刺激下（pH、競爭性離子、溫度、超聲、力），動態(tài)配位鍵發(fā)生斷裂與結合，從而產生熒光強弱及sol-gel轉變，表現出多重熒光響應性。

圖1. 聚合物化學結構、熒光開/關與sol-gel轉變機理示意圖及流變性質

  過去基于Eu配位交聯多重熒光響應的凝膠是在有機溶劑里面實現的，這是因為水分子與金屬離子的作用會顯著降低Eu的熒光發(fā)射性�；贓u-IDA強動態(tài)配位作用，該水凝膠可保持較強的熒光發(fā)射性，還具有良好的力學性能，同時表現出快速的自修復性能。由于IDA中羧基及叔胺基的存在，水凝膠表現出pH響應性。在酸性條件下發(fā)生gel-to-sol轉變，熒光減弱；加堿后可發(fā)生sol-to-gel轉變，熒光恢復。有趣的是，競爭性離子如：Fe3+，Zn2+，Cu2+也可調控水凝膠的sol-gel可逆轉變及熒光發(fā)射性，這是因為這些金屬離子與IDA具有更強的配位作用。其中Fe3+，Cu2+可使熒光完全猝滅且不可逆，而Zn2+對熒光的猝滅具有可逆性。此外，該水凝膠還表現出熱與超聲可逆響應性。

圖2. 水凝膠自修復性能及相應的流變表征

圖3. 水凝膠可逆pH響應性

圖4. 水凝膠競爭性離子響應性

圖5. IPN水凝膠及其力致變色響應性

  這種水凝膠對外力也表現出敏感性，通過在物理交聯網絡的基礎上引入第二重共價交聯網絡，制成IPN水凝膠材料后，該水凝膠在外力作用下表現出快速可逆的顏色變化。此類多重熒光色彩響應性水凝膠材料的成功制備為智能光學器件，特別是需要利用多重響應性的生物傳感器的開發(fā)提供了新的方法。

  此項研究得到了國家留學基金委、寧波大學、康涅狄格大學及美國自然科學基金委的資助。

  論文鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201706526/full