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  納濾是上世紀(jì)20世紀(jì)80年代后期發(fā)展起來的一種介于超濾和反滲透之間的新型膜分離技術(shù)，其截留分子量在200~2000之間。根據(jù)納濾膜表面的電荷以及截留尺寸，納濾膜能夠有效地截留二價(jià)及高價(jià)離子、染料、有機(jī)小分子、抗生素、二糖及多糖類化合物等，因而廣泛的應(yīng)用于食品、化工、醫(yī)藥、環(huán)保以及冶金等行業(yè)。目前，由界面聚合法制備得到的復(fù)合納濾膜是商品化納濾膜的主要形式，這種膜由多孔的的支撐底膜和復(fù)合在支撐膜表面起分離作用的分離層組成，分離層的性質(zhì)對(duì)整個(gè)納濾膜的分離性能起到了決定性的作用，分離層厚度越薄，納濾膜的分離通量越高。目前，商品化納濾膜的支撐膜多為高分子超濾膜。超濾膜的表面孔隙率相對(duì)較低，導(dǎo)致界面聚合過程中水相單體擴(kuò)散不均勻，難以實(shí)現(xiàn)超薄無缺陷分離層的構(gòu)筑。

  針對(duì)這一挑戰(zhàn)，中科院蘇州納米所靳健研究員課題組發(fā)展了一種利用單壁碳納米管超薄膜替代傳統(tǒng)的超濾膜作為支撐膜，成功實(shí)現(xiàn)了厚度僅為12 nm的超薄無缺陷分離層納濾膜，該納濾膜對(duì)二價(jià)離子的截留率達(dá)95%以上，分離通量高達(dá)32 Lm-2h-1bar-1，為同期最高值（Small, 2016, 12, 5034-5041）。

  近期，在上一工作的基礎(chǔ)上，為了進(jìn)一步提升納濾膜的分離通量，靳健研究員課題組與美國范德堡大學(xué)林士弘課題組合作，設(shè)計(jì)和制備了一種利用納米粒子作為犧牲模板誘導(dǎo)構(gòu)建的具有大量褶皺結(jié)構(gòu)的超薄分離層納濾膜（如圖1所示）。研究人員首先將納米顆粒（以ZIF-8為例）沉積在單壁碳納米管膜表面，以此單壁碳納米管/納米粒子復(fù)合膜作為支撐襯底，在界面聚合過程中，超薄聚酰胺分離層沿著納米顆粒的外輪廓生成。界面聚合之后，在后處理的過程中，負(fù)載于單壁碳納米管膜表面的ZIF-8納米顆粒在水的作用下逐漸消融，進(jìn)而留下大量的褶皺結(jié)構(gòu)（如圖2所示）。這些褶皺結(jié)構(gòu)有效地提升了超薄分離層的有效過濾面積，降低了水的通過阻力，從而大大提升了納濾膜的分離通量。這一新型的納濾膜在保持對(duì)二價(jià)離子95% 以上截留的同時(shí)，分離通量達(dá)到53 Lm-2h-1bar-1，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過傳統(tǒng)的納濾膜，為傳統(tǒng)納濾膜的5-8倍（如圖3所示）。對(duì)于ZIF-8納米顆粒的水溶解性問題，研究人員通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，這一溶解行為主要?dú)w結(jié)于ZIF-8納米顆粒在水體中的不穩(wěn)定性，ZIF-8負(fù)載量與后處理所用的水量比例懸殊，進(jìn)而導(dǎo)致了ZIF-8納米顆粒的完全消融。除了ZIF-8納米顆粒，該方法具有一定的普適性，對(duì)于其他微量可溶納米粒子（如ZIF-67、CaCO3等），也可用做犧牲模板誘導(dǎo)褶皺結(jié)構(gòu)的形成。

圖1 (a) 設(shè)計(jì)及制備褶皺結(jié)構(gòu)超薄聚酰胺分離層納濾膜過程示意圖；(b)和(c) 無納米粒子以及有納米粒子所構(gòu)建的納濾膜其表面形貌AFM照片。

圖2 褶皺結(jié)構(gòu)超薄聚酰胺分離層納濾膜分離層形成過程表征。(a)和(b) 單壁碳納米管膜以及負(fù)載有ZIF-8納米顆粒的復(fù)合膜表面形貌SEM照片；(c)-(f) 將納濾膜浸入水中不同時(shí)間后，納濾膜其表面形貌的變化SEM照片。

圖3 (a) 納米顆粒誘導(dǎo)的褶皺超薄聚酰胺分離層納濾膜對(duì)不同鹽離子溶液的截留行為； (b) 與目前文獻(xiàn)中其他納濾膜的分離性能對(duì)比圖。

  以上工作發(fā)表在《自然-通訊》雜志上（Nature Communication, DOI: 10.1038/s41467-018-04467-3），論文第一作者為博士研究生王禎宜，靳健研究員和朱玉長副研究員為論文的共同通訊作者。該工作得到國家杰出青年科學(xué)基金（51625306）、國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目（21433021）和青年科學(xué)基金（51603229）等項(xiàng)目的經(jīng)費(fèi)支持。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-018-04467-3