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  發(fā)展通用的表面修飾技術(shù)是實現(xiàn)材料功能化的有效途徑之一。目前已有的表面修飾策略所用的表面修飾物主要以鏈狀聚合物、大分子以及小分子化合物為主，尚無技術(shù)能夠在材料表面可控修飾機(jī)械耐受性更好的水凝膠涂層，從而實現(xiàn)界面動態(tài)減摩抗磨。

  近日，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所周峰研究員團(tuán)隊發(fā)展出表面催化引發(fā)自由基聚合技術(shù)（surface catalytically initiated radical polymerization, 簡稱SCIRP，圖1），成功實現(xiàn)界面動態(tài)減摩抗磨。

圖1 表面催化引發(fā)自由基聚合技術(shù)（surface catalytically initiated radical polymerization- SCIRP）用于在材料表面修飾水凝膠涂層示意圖和決速步活化能分布曲線圖

  受摩擦學(xué)中“原位摩擦聚合理念”啟發(fā)，研究人員在前期研究中發(fā)現(xiàn)將鐵絲浸沒到水凝膠預(yù)聚液中后，室溫下鐵絲表面會聚合形成一層具有低摩擦系數(shù)的透明水凝膠膜。當(dāng)水凝膠膜被破壞之后，鐵絲表面會重新生成新的凝膠潤滑膜。以氮化硅為對偶、水凝膠預(yù)聚液為潤滑介質(zhì)、不銹鋼板材作為基體材料的長磨測試過程中，研究人員觀察到了原位的減摩和抗磨現(xiàn)象。這種現(xiàn)象背后的科學(xué)機(jī)制為：磨損區(qū)域暴露出的二價鐵和預(yù)聚液中的過硫酸根離子發(fā)生氧化還原反應(yīng)，降低了自由基聚合過程中鏈引發(fā)（決速）步的活化能，使得磨損區(qū)域在室溫下能夠原位地生成水凝膠潤滑膜。

  基于以上實驗結(jié)果，研究人員發(fā)展了一種通用的水凝膠表面修飾技術(shù)。隨后，通過不同的成型技術(shù)將鐵催化劑復(fù)合到了不同的基體材料中（包括聚氨酯、環(huán)氧樹脂、聚四氟乙烯、PDMS、PTFE、偏氟乙烯、UHMWPE、PEEK、陶瓷、金屬間化合物等），制備得到了含鐵催化劑的一系列復(fù)合材料。

  實驗結(jié)果表明，在室溫下將復(fù)合材料浸入到水凝膠預(yù)聚液中，經(jīng)過很短的反應(yīng)時間復(fù)合材料表面即可通過原位聚合包覆一層均勻的水凝膠膜，進(jìn)而快速地改變了材料表面的潤濕和潤滑特性。其間，水凝膠膜厚度及網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)可通過聚合反應(yīng)動力學(xué)精準(zhǔn)控制。研究人員將這一新方法命名為SCIRP。實現(xiàn)過程中，研究人員還發(fā)現(xiàn)SCIRP具有多次連續(xù)引發(fā)聚合特征，即在無需去除原有材料表面第一層水凝膠涂層的前提下，第二種或第三種凝膠單體可在材料表面發(fā)生連續(xù)聚合，形成多網(wǎng)絡(luò)或者梯度結(jié)構(gòu)水凝膠涂層。最近該成果在線發(fā)表在《先進(jìn)材料》（Advanced Materials）上。

  隨后，基于水凝膠材料成型較難的現(xiàn)實和復(fù)雜結(jié)構(gòu)水凝膠管簡易制備的技術(shù)需要，研究人員又通過化學(xué)聚合成功制得復(fù)雜結(jié)構(gòu)三維水凝膠管材料。他們發(fā)現(xiàn)當(dāng)以鐵絲或棒狀含鐵復(fù)合材料作為生長模板時，移除模板后可獲得中空水凝膠管。利用此方法，研究人員拓展了凝膠管的化學(xué)組分，成功制備得到了8至9種不同化學(xué)組分的水凝膠管材料。通過使用多根鐵絲作為生長模板，可制備得到具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)的三維水凝膠管材料（圖2）。

圖2 鐵表面引發(fā)聚合策略用于構(gòu)筑復(fù)雜結(jié)構(gòu)高強(qiáng)度水凝膠管材料

  該項工作是材料學(xué)界第一次從化學(xué)聚合角度成功制得中空水凝膠管材料，單體普適性較強(qiáng)，與傳統(tǒng)的模板澆筑法和3D打印擠出成型技術(shù)相比具有明顯區(qū)別。研究人員將制得的中空水凝膠管作為人工血管組織模型體與內(nèi)皮細(xì)胞（PAEC）進(jìn)行共培養(yǎng)，發(fā)現(xiàn)在培養(yǎng)12天之后，凝膠管內(nèi)壁形成了連續(xù)的內(nèi)皮層，并出現(xiàn)了α-平滑肌肌動蛋白 (α-smooth muscle actin,α-SMA) 的特異性表達(dá)，表明制得的凝膠管具有用作人工血管模型的潛力。最近，該研究在線發(fā)表在《材料化學(xué)》（Chemistry of Materials）上，DOI:10.1021/acs.chemmater.8b02532。

  基于SCIRP方法，研究人員已經(jīng)發(fā)展了一系列功能性材料，包括層狀人工血管模型材料、水下軟驅(qū)動材料、智能微流控材料、生物潤滑材料、親水減阻材料以及乳液分離材料等。以上工作得到國家自然科學(xué)基金和科技部重點研發(fā)計劃等的支持。

  論文鏈接：

  https://doi.org/10.1002/adma.201803371

  https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021%2Facs.chemmater.8b02532