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  利用彈性體材料設計的具有高自由度、高適應性的軟機器，已經(jīng)成為了新的研究熱點。為了保證它們的自適應性和安全性，需要合適的傳感器件來實現(xiàn)運行過程中的實時反饋與感知；從而為進一步的控制打下基礎。對軟機器來說，一個合適的傳感器需要具備以下幾個特點：柔軟、可拉伸、易集成�；陔x子導電的水凝膠材料天然地滿足前兩者。但是，在集成性方面，由于疏水的彈性體和親水的水凝膠之間的粘接強度通常很弱，目前仍然缺少一種簡單易行的粘接方法來攻克這一難題。

  近日，哈佛大學鎖志剛教授和Robert D. Howe教授課題組合作提出了一種能夠應用于已成形彈性體結(jié)構(gòu)的貼附式大變形傳感器。通過引入硅烷偶聯(lián)劑的化學機理，在已成形的彈性體表面引入硅烷改性的彈性體漆，再將硅烷改性的水凝膠傳感器通過貼附的方式進行粘接，便可以簡單有效地實現(xiàn)傳感器與軟機器的集成。這種策略將軟機器和傳感器的制造進行了分離，并為軟機器的嵌入式傳感技術(shù)提供了潛在的設計空間。本工作所實現(xiàn)的粘接強度超過水凝膠本身的韌性。研究人員通過準靜態(tài)、疲勞以及多頻動態(tài)載荷測試展現(xiàn)了傳感器的優(yōu)良性能：實現(xiàn)400%應變的傳感測量而不破壞傳感器；傳感器可以在1500個循環(huán)載荷下保持穩(wěn)定性，以及具有至少10 Hz的工作帶寬。研究人員進一步通過將水凝膠傳感器集成于柔性氣動驅(qū)動器，展示了傳感器在驅(qū)動器自由變形過程中對其形態(tài)的有效感知。該工作有望為軟機器功能性和精準控制的發(fā)展提供幫助。

1、材料合成與粘接原理

  如圖a所示，水凝膠傳感器的合成是將聚合物單體和硅烷偶聯(lián)劑通過自由基聚合反應，結(jié)合相應的交聯(lián)劑進行共聚得到。其中，由于添加有保水性能優(yōu)異的氯化鋰，使得傳感器本身具有較好的保水性和較高的導電率。在傳感器的制備之后，其與彈性體集成過程的步驟如圖b所示，主要分為以下四步：首先，制備一塊彈性體結(jié)構(gòu)，其表面不具有任何特殊的官能團；之后，在其表面涂上一層含有偶聯(lián)劑的彈性體預聚液，由于其與基底具有相同的化學性質(zhì)，預聚液中的彈性體高分子鏈能夠滲透入已成形的彈性體聚合物網(wǎng)絡，同時也會與網(wǎng)絡進行纏結(jié)，從而形成拓撲粘接；在彈性體漆固化后，再將之前合成的水凝膠貼附在其表面；在65℃環(huán)境中加熱24個小時后，水凝膠網(wǎng)絡和彈性體網(wǎng)絡上的偶聯(lián)基團會互相縮聚形成化學鍵。這樣，硅烷改性的彈性體漆作為中間層，與成形的彈性體進行拓撲連接，同時也通過共價鍵與水凝膠連接，最終實現(xiàn)了水凝膠與彈性體結(jié)構(gòu)的粘接。

  為了評估水凝膠與彈性體間的粘接強度，研究人員進一步利用90度剝離測試進行了界面粘接能的測量，如圖c所示。通過典型的力-位移曲線展示出的粘接能約為60 J/m²。在剝離過程中，裂紋是沿著水凝膠層擴展的，在彈性體表面能夠看到有明顯的水凝膠殘留，證明了此粘接方法能夠?qū)崿F(xiàn)比水凝膠本身還強的界面強度。為了展示粘接樣品的拉伸性能，一塊透明的水凝膠圖案被貼附在一塊2mm厚的彈性體表面（圖d），此雙層結(jié)構(gòu)能夠在發(fā)生兩倍拉伸變形時保持穩(wěn)定的粘接，水凝膠能夠與彈性體保持相同的變形。

2、阻抗分析與拉伸性能表征

  水凝膠傳感器不同于以往的電子導體，由于凝膠與金屬導體之間界面雙電層（EDL）的存在，其阻抗的大小與測試頻率緊密相關(guān)。研究人員首先制作了啞鈴形水凝膠試樣并粘接在長方形彈性體基底上，對其進行了準靜態(tài)測試，如圖a所示。外部測量電路（圖b）通過導電織物直接與水凝膠兩端連接。為了保證連接穩(wěn)定，僅有水凝膠中間的細長部分受到拉伸。在等效電路中，水凝膠的細長部分可視為純電阻，用 R₀表示。利用電化學中的Randles電路模型，將水凝膠兩端與電子導體的接觸部分視為電雙層電容和電荷傳輸電阻，分別用 C_EDL和R_CT表示。通過在不同電信號頻率下的阻抗測量，研究人員最終確定使用10 kHz作為水凝膠阻抗穩(wěn)定的門檻值，并作為傳感器表征測試中的測量頻率，此時水凝膠的阻抗僅取決于中間純電阻部分，其余部分的阻抗可以忽略。

  在水凝膠的拉伸測試中，水凝膠能夠與彈性體基體共同變形4.5倍而不會發(fā)生脫粘現(xiàn)象（圖d）。由于水凝膠的變形只會改變聚合物網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)以及水分子的分布，而對離子的電導率幾乎沒有影響，所以水凝膠傳感器的阻值僅與其外形有關(guān)，理論上其電阻變化滿足 R/R₀ = λ²的關(guān)系，該理論預測曲線在圖e中與實驗數(shù)據(jù)吻合得很好。

3、疲勞與動態(tài)響應表征

  穩(wěn)定性是傳感器的一項重要性能指標，而以往的柔性傳感器在經(jīng)過循環(huán)載荷作用后，往往都具有一定的漂移和滯回現(xiàn)象，制約了傳感器的精度和壽命。為了表征水凝膠傳感器在長時間循環(huán)載荷下的性能，研究人員對其進行了疲勞測試，來檢驗其在重復運行時力學與電學屬性的穩(wěn)定性。為了減緩水凝膠傳感器的在長時間加載過程中的水分流失，此處的水凝膠用彈性體薄膜封裝，循環(huán)加載結(jié)果如圖a所示。在不同的循環(huán)周期內(nèi)，傳感器的電阻變化比與拉伸率的關(guān)系仍然滿足理論預測，并且在1500個循環(huán)載荷中，電阻變化基本沒有滯回現(xiàn)象存在，表明了傳感器的電學穩(wěn)定性。另外，在圖b中，水凝膠-彈性體結(jié)構(gòu)的應力-拉伸率曲線在1500個載荷中基本都與第一個載荷中的曲線重合，最大應力維持在40 kPa左右，沒有明顯的應力遲滯現(xiàn)象，展現(xiàn)了其力學性能的穩(wěn)定性。

  為了測量軟機器的瞬態(tài)變形狀態(tài)，水凝膠傳感器需要在相應的機械頻率下保持較高的響應速率，現(xiàn)有的氣動軟機器的運動頻率一般在4到5 Hz以下。研究人員對水凝膠傳感器進行了不同機械頻率下的動態(tài)測試，測試帶寬為0.1 Hz到10 Hz，如圖c和d，圖中數(shù)據(jù)點為水凝膠電阻變化比R/R₀，實線代表機器加載的拉伸率平方 λ²。在低頻與高頻測試的結(jié)果中，傳感器都展現(xiàn)了變形與電阻變化的完整同步，并且在每個測試頻率下電阻變化比滿足理論的預測，表明了水凝膠傳感器在各個頻率變形情況下的穩(wěn)定性�；谶@些測試結(jié)果，水凝膠傳感器能夠有效地滿足大部分軟機器的應用場景。

4、水凝膠傳感器在柔性驅(qū)動器上的應用

  研究人員通過將水凝膠傳感器貼附在氣動柔性驅(qū)動器的表面對其形態(tài)感知的功能進行了展示。圖a中的驅(qū)動器是通過注模的方式成型，再通過表面涂層的方法引入官能團，最后將水凝膠貼附在其表面實現(xiàn)兩者的集成。該過程對本工作中的粘接策略進行了驗證，并能夠應用于各種已成形的彈性體結(jié)構(gòu)。

  圖b中展示了驅(qū)動器在不同氣壓下的變形過程，同時研究人員記錄了變形時頂部的轉(zhuǎn)角變化，如圖c所示。為了在實際應用中預測驅(qū)動器的轉(zhuǎn)角，可以通過建立電阻變化比與轉(zhuǎn)角的函數(shù)關(guān)系來實現(xiàn)，實驗數(shù)據(jù)與擬合曲線如圖d所示，在得到一定的實驗數(shù)據(jù)后，通過三次多項式擬合便可以實現(xiàn)高精度的預測。在實際應用中，這種擬合能夠在初步校準的過程中完成，之后便可以通過傳感器的電阻變化得到驅(qū)動器的形態(tài)。

  綜上，本工作提出了一種簡單的“貼附”策略，將作為大變形傳感器的柔性水凝膠集成在軟機器上，同時可以實現(xiàn)水凝膠與軟機器單獨制備，為軟機器精確控制與傳感提供了簡易可行的方法，對拓寬水凝膠及其相關(guān)柔性器件在軟機器領域的發(fā)展和應用具有促進作用。

  這一研究工作最近發(fā)表于Advanced Materials Interfaces。論文的第一作者為程思博，西安交通大學博士研究生，以國家公派聯(lián)合培養(yǎng)研究生在哈佛大學工學院交流學習期間完成相關(guān)研究工作；共同作者還包括：Yashraj S. Narang，哈佛大學工學院博士研究生，楊燦輝博士，在哈佛大學工學院做博士后期間完成相關(guān)研究工作，現(xiàn)為南方科技大學力學與航空航天工程系助理教授。哈佛大學工學院Robert D. Howe教授和美國科學院院士、美國工程院院士、哈佛大學鎖志剛教授為共同通訊作者。

  論文信息及連接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/admi.201900985

南方科技大學楊燦輝團隊招收碩、博士研究生、博士后

  南方科技大學楊燦輝助理教授目前正在組建新團隊，招收碩、博士研究生、博士后等，和搭建新實驗室；研究方向包括軟物質(zhì)材料力學行為，水凝膠器件，軟材料粘接，新型軟材料設計與制備，柔性傳感器與驅(qū)動器等。歡迎對相關(guān)研究方向感興趣的同學郵件聯(lián)系：yangch@sustech.edu.cn。請在郵件中做必要的自我介紹。