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  近些年來，膜分離技術(shù)憑借其高的分離效率和選擇性，以及低能耗等優(yōu)點(diǎn)，在污水處理和海水淡化、燃料電池、石油化工等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景。以共價(jià)有機(jī)框架材料（COFs）為代表的二維多孔材料因其具有可控的多孔性和化學(xué)功能，能夠?qū)崿F(xiàn)有效的納米級(jí)分離，成為了制備高性能分離膜的新希望。然而，通過穩(wěn)定的共價(jià)鍵合成得到的COFs在形成大面積且結(jié)構(gòu)規(guī)整的薄膜時(shí)，表現(xiàn)出許多固有的缺點(diǎn)，比如不溶不熔、無序取向、宏觀結(jié)構(gòu)缺陷等等。這些因素導(dǎo)致COFs無法解決膜的滲透性和選擇性之間長(zhǎng)期存在的“trade-off”挑戰(zhàn)。

  針對(duì)膜材料在結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和功能化上存在的關(guān)鍵問題，任詠華院士團(tuán)隊(duì)通過超分子自組裝手段，設(shè)計(jì)并合成了一種新穎的蜂窩狀二維超分子聚合物 （圖1）。利用簡(jiǎn)單的溶液鑄膜法（drop-cast），作者成功開發(fā)出負(fù)載于聚碳酸酯濾膜上的結(jié)構(gòu)高度取向的超分子組裝復(fù)合膜（圖2）。因其較薄的厚度，該膜表現(xiàn)出快速的滲透速度。此外，該膜的功能具有多樣性，不僅可以對(duì)特定的貴金屬鉑二價(jià)離子進(jìn)行高效選擇性吸附，還能夠在亞納米尺寸下實(shí)現(xiàn)納米粒子的精確選擇篩分，體現(xiàn)了“一膜多用”的功效！

圖1. 基于蜂窩狀二維超分子聚合物分離膜的應(yīng)用示意圖。

  從廢水中回收貴金屬鉑是一項(xiàng)兼具環(huán)保和經(jīng)濟(jì)價(jià)值的任務(wù)。目前，能夠?qū)崿F(xiàn)針對(duì)鉑的高選擇性是非常困難的，因?yàn)樗c鈀，金，銀等其他貴金屬具有某些相似的化學(xué)性質(zhì)。作者所制備的二維超分子聚合物是由帶正電的三聯(lián)吡啶鉑配合物組裝形成，顯示出獨(dú)特的“鉑—鉑”非共價(jià)鍵相互作用。正是憑借這類鉑自身的相互作用和靜電吸引，四氯鉑酸根陰離子（[PtCl₄]^2?）會(huì)很容易在過濾中被超分子聚合物膜捕獲；相反，其他金屬離子會(huì)非選擇性地快速滲透通過膜孔，最終實(shí)現(xiàn)對(duì)鉑的高效分離回收。

圖2. 基于蜂窩狀二維超分子聚合物的復(fù)合膜的照片（a），掃描電子顯微鏡圖像（b）， 二維掠入射X-射線衍射圖像（c），結(jié)構(gòu)示意圖（d），以及對(duì)不同金屬離子的吸附能力對(duì)比圖（e）。

  在上述工作基礎(chǔ)上，作者還進(jìn)一步探索了該膜材料對(duì)于不同納米尺寸粒子的分離（圖3）。由于二維超分子聚合物內(nèi)存在均一且平行取向的納米空腔，該復(fù)合膜在截止尺寸約4.0 nm精度上顯示出高的尺寸選擇性。理論上講，該膜可分離的粒子種類是不限的，包括量子點(diǎn)，貴金屬和金屬氧化物。作者結(jié)合該超分子膜和過濾分離，不僅僅提高了納米粒子的紅光發(fā)光純度和尺寸單分散性，而且還能夠快速去除難以被磁體捕獲的較小磁性粒子吸附劑，從而擴(kuò)展了它們?cè)谠S多領(lǐng)域中的潛在應(yīng)用。

圖3. （a–d）混有兩種不同尺寸的量子點(diǎn)膠體溶液在超分子復(fù)合膜的過濾分離前（a）和分離后（b）的電子透射顯微鏡圖像和熒光光譜對(duì)比（d），以及超分子復(fù)合膜過濾后的掃描電子顯微鏡圖像（c）。（e）超分子復(fù)合膜對(duì)不同尺寸的量子點(diǎn)粒子的排斥率曲線。（f）超分子復(fù)合膜內(nèi)傳輸通道的尺寸評(píng)價(jià)。

  以上相關(guān)成果分別發(fā)表在Journal of the American Chemical Society (J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 11204–11211) 和Angewandte Chemie International Edition (Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201913621) 上。論文的第一作者為香港大學(xué)化學(xué)系博士后研究員陳振，通訊作者為任詠華教授。

  論文鏈接：

  https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b04397

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201913621