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  純無(wú)機(jī)銫鉛鹵素鈣鈦礦（CsPbX₃）材料與有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦材料相比，表現(xiàn)出優(yōu)異的熱穩(wěn)定性。在許多情況下，鈣鈦礦層及界面層的高溫退火工藝是制備高性能CsPbX₃器件的必要條件之一，但高溫工藝不適用于柔性基底及卷對(duì)卷大面積制備。制備高效的柔性CsPbI₂Br鈣鈦礦太陽(yáng)能電池一方面要制備低溫高質(zhì)量的電子傳輸層材料，以增強(qiáng)鈣鈦礦在柔性基底上的晶體質(zhì)量，提高能級(jí)匹配度，提高開(kāi)路電壓；另一方面要鈍化鈣鈦礦的缺陷，增強(qiáng)電荷傳輸性能，減少電荷復(fù)合，從而提高電池效率。

  近日，北京科技大學(xué)楊洲教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)低溫界面工程，制備了高效柔性的CsPbI₂Br鈣鈦礦太陽(yáng)能電池。一方面，利用厚度不敏感的鋁摻雜的氧化鋅（AZO）作為電子傳輸層，利用其低溫制備及能級(jí)更加匹配的特點(diǎn)，增強(qiáng)了CsPbI₂Br鈣鈦礦在柔性基底上的晶體質(zhì)量，提高了能級(jí)匹配度及耐彎折性；另一方面，使用氰基乙酸叔丁酯（t-BCA）作陽(yáng)極鈍化層，鈍化了鈣鈦礦表面的缺陷，增強(qiáng)電荷傳輸性能，減少電荷復(fù)合，使效率從12.74%提高到15.08%。研究成果發(fā)表在英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)的國(guó)際權(quán)威期刊《JMCA》上，Low-temperature Interfacial Engineering for Flexible CsPbI2Br Perovskite Solar Cells with High Performance Beyond 15%，Journal of Materials Chemistry A，2020，DOI: 10.1039/C9TA13922B.

  如圖1所示，t-BCA中的氰基官能團(tuán)與鈣鈦礦的金屬空位產(chǎn)生絡(luò)合作用，從而使鈣鈦礦被鈍化。而AZO中的鋁鈍化了氧化鋅中的缺陷；與氧化鋅和氧化錫相比，AZO跟CsPbI₂Br鈣鈦礦的能級(jí)更加匹配。

圖1. （a）PSC的器件結(jié)構(gòu)。（b）t-BCA與鈣鈦礦絡(luò)合的原理圖。（c）不同電子傳輸層的能級(jí)圖。（d）AZO與ZnO的球棍模型。

  從圖2的X射線衍射圖（XRD），紫外可見(jiàn)光譜和光致發(fā)光（PL）光譜結(jié)果可知，與在SnO₂和ZnO上生長(zhǎng)的鈣鈦礦相比，AZO上生長(zhǎng)的鈣鈦礦結(jié)晶度提高。鈣鈦礦薄膜的PL淬滅情況也顯示AZO上生長(zhǎng)的鈣鈦礦電子萃取能力更強(qiáng)。而AZO上生長(zhǎng)的鈣鈦礦正反面的PL信號(hào)強(qiáng)度接近，說(shuō)明其頂部和底部表面的光學(xué)信號(hào)相似，鈣鈦礦生長(zhǎng)良好。

圖2. 不同電子傳輸層上生長(zhǎng)的鈣鈦礦的XRD圖，紫外可見(jiàn)吸收光譜和從鈣鈦礦正反面測(cè)試的PL光譜。

  進(jìn)一步探究有無(wú)t-BCA鈍化層對(duì)鈣鈦礦薄膜的影響，從有無(wú)t-BCA鈍化層的鈣鈦礦薄膜的PL，時(shí)間分辨光致發(fā)光光譜（TRPL），阻抗和X射線光電子能譜（XPS）可以看出，有t-BCA鈍化層的鈣鈦礦薄膜顯示出穩(wěn)態(tài)PL藍(lán)移，熒光壽命減少，復(fù)合阻抗增大，顯示t-BCA能有效鈍化鈣鈦礦表面缺陷，降低CsPbI₂Br PSCs的復(fù)合損耗。而XPS結(jié)果證實(shí)t-BCA中的N與金屬陽(yáng)離子之間形成了配位鍵，表明t-BCA可以鈍化鈣鈦礦表面陷阱態(tài)。

圖3. 有無(wú)t-BCA鈍化層的鈣鈦礦薄膜的（a）穩(wěn)態(tài)PL光譜和（b）TRPL光譜。（c）有無(wú)t-BCA鈍化層的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的阻抗。有無(wú)t-BCA鈍化層的鈣鈦礦薄膜，以及純t-BCA薄膜的Cs 3d（d）、Pb 4f（e）和N 1s（f）的XPS能譜圖。

  評(píng)估了有無(wú)t-BCA鈍化層的器件性能。可以看出添加了t-BCA鈍化層后器件效率及穩(wěn)定性有顯著提高。(圖4）

圖4. （a）標(biāo)準(zhǔn)AM 1.5照度（100 mw/cm²）下有無(wú)t-BCA鈍化層的PSCs（0.1 cm²）的電流密度-電壓（J-V）曲線。（b）EQE光譜和集成電流。（c）穩(wěn)態(tài)光電流及最大功率點(diǎn)輸出PCE。（d）30個(gè)PSCs的PCE直方圖。有無(wú)t-BCA鈍化層器件的長(zhǎng)期穩(wěn)定性:（e）25℃，20%-30% RH下存放，（f）85℃下持續(xù)加熱，（g）25℃，65% RH下存放，（h）環(huán)境空氣中持續(xù)光照。

  此外，為了進(jìn)一步研究t-BCA鈍化層對(duì)鈣鈦礦的鈍化作用，基于空間電荷限流（SCLC）測(cè)量模型的陷阱態(tài)密度和光強(qiáng)依賴(lài)的J-V測(cè)量如圖5所示，t-BCA鈍化層能有效的鈍化鈣鈦礦的表面缺陷，抑制電荷的復(fù)合，有利于提高器件的光伏性能和穩(wěn)定性。

圖5. PSCs的電荷提取特性分析:（a，b）純空穴和純電子器件在不同條件下的J-V曲線。（c，d）V_oc和J_sc在不同光照強(qiáng)度下的依賴(lài)性。

  為了研究具有t-BCA鈍化層的柔性CsPbI₂Br PSCs的力學(xué)穩(wěn)定性，采用不同曲率半徑和循環(huán)次數(shù)的彎曲測(cè)試方法，對(duì)其進(jìn)行了力學(xué)耐久性測(cè)試。測(cè)試結(jié)果顯示有鈍化層的柔性PSCs機(jī)械柔韌性良好。

圖6. （a）柔性器件的PCE隨彎曲半徑增大（不彎曲、12 mm、7 mm、5 mm、3 mm）的變化。插圖為PSCs的實(shí)物圖像。（b）彎曲半徑為3 mm的柔性PSCs彎曲1000次前后的J-V曲線。

  以上研究成果以《Low-temperature Interfacial Engineering for Flexible CsPbI2Br Perovskite Solar Cells with High Performance Beyond 15%》為題在國(guó)際權(quán)威材料化學(xué)類(lèi)期刊Journal of Materials Chemistry A（2020，DOI: 10.1039/C9TA13922B）上發(fā)表。該論文第一作者為北京科技大學(xué)楊霞（博士），第一單位第一通訊作者為北京科技大學(xué)楊洲教授，合作單位：中科院化學(xué)所宋延林研究員（共同通訊），南昌大學(xué)胡笑添研究員（共同通訊）。歡迎各位同仁交流和合作！

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ta/c9ta13922b#!divAbstract