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  三線態(tài)有機(jī)半導(dǎo)體材料由于其激子長壽命的特性，在光電和生命等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。然而，過去三線態(tài)光伏材料的設(shè)計往往局限于引入重原子等手段，極大地限制了新結(jié)構(gòu)的合成和應(yīng)用。因此，探索新型的三線態(tài)光伏材料對于該領(lǐng)域的發(fā)展具有重要意義。

  單線態(tài)到三線態(tài)之間的系間穿越過程（ISC）主要由單線態(tài)-三線態(tài)能級差（ΔEST）和旋軌耦合常數(shù)（SOC）決定。引入重原子可以提升SOC從而提高ISC，然而這種手段單一并且限制了設(shè)計思想。減小ΔEST則是另一種提高ISC的手段，可以通過構(gòu)建扭曲構(gòu)象的D-A結(jié)構(gòu)來實現(xiàn)，并且已在室溫磷光和熱值延遲發(fā)光（TADF）材料中獲得了應(yīng)用。然而扭曲的D-A結(jié)構(gòu)會導(dǎo)致吸收弱和遷移率低，限制了其在光伏中的應(yīng)用。因此，開發(fā)研究新的三線態(tài)光伏材料，有著迫切需要和重要意義。

  在前期的工作中，黃輝教授團(tuán)隊以含碲材料為切入點，合成了一系列碲吩受體材料，獲得了碲基材料的最高效率（7.52%），并系統(tǒng)地研究了碲吩受體材料的三線態(tài)性質(zhì)。（Angew. Chem. 2018, 130, 1108 –1114；Sci. China Chem., 2019, 62, 10.1007/s11426-019-9462-4.）

  為了進(jìn)一步深入研究新型三線態(tài)材料，黃輝教授帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊近期通過將扭曲D-A構(gòu)象和大π共軛結(jié)構(gòu)相結(jié)合，合成了新型光伏受體材料H1和H2，并和Y6一同進(jìn)行了研究。通過瞬態(tài)熒光和瞬態(tài)吸收光譜的長衰減壽命，證明了三者均為三線態(tài)材料。對受體純膜器件的磁光電流的實驗展現(xiàn)了三線態(tài)-電荷湮滅效應(yīng)，而EPR測試中順磁信號的出現(xiàn)也印證了三線態(tài)激子的存在。

圖1 a）H1和H2結(jié)構(gòu)圖。b）H1，H2和Y6在2-甲基四氫呋喃溶液77K下的熒光衰減壽命。c）H1在除氣氯仿溶液下的瞬態(tài)吸收壽命。d）H1純膜器件的磁光電流曲線。e）H1粉末的EPR譜圖。f）H1，H2和Y6的J-V曲線。g）H1，H2和Y6的磁光電流。h）PBDB-T:H1混合膜的瞬態(tài)吸收。i）PBDB-T:H1器件的EQE和EL曲線。

  以PBDB-T和PM6為給體構(gòu)筑了太陽能電池，以H2為受體的器件獲得了超過15%的高能量轉(zhuǎn)化效率，與PM6：Y6器件相當(dāng)。進(jìn)一步對混合膜中的三線態(tài)激子展開研究�；旌夏て骷拇殴怆娏鲗嶒灠l(fā)現(xiàn)H2器件中CT態(tài)激子解離效率最高，和J-V測試中獲得的最高光電流相吻合。對混合膜的瞬態(tài)吸收光譜實驗則觀察到長達(dá)幾十納秒的光致吸收衰減信號，證實了薄膜中三線態(tài)激子的存在。通過高靈敏外量子效率（EQE）和電致發(fā)光（EL）實驗，研究發(fā)現(xiàn)了基于H2的器件比H1的具有更低的能量損失，同時結(jié)合低溫光致發(fā)光（PL）光譜實驗，發(fā)現(xiàn)材料的T1能級與CT態(tài)相接近，有利于三線態(tài)激子的解離。

  相關(guān)研究成果以《Triplet acceptors with D-A structure and twisted conformation for efficient organic solar cells》為題，發(fā)表在化學(xué)材料著名期刊《Angewandte Chemie International Edition》  (Angew. Chem. Int. Ed. ) 上（DOI: 10.1002/anie.202006081）。論文的第一作者為中國科學(xué)院大學(xué)材料科學(xué)與光電技術(shù)學(xué)院碩士生秦琳青，共同第一作者為中國科學(xué)院大學(xué)碩士生劉行正和博士后張昕，通訊作者為黃輝教授、瑞典林雪平大學(xué)高峰教授和中國科學(xué)院化學(xué)所易院平教授。 

  該項目得到了國家自然科學(xué)基金委、科技部、中國科學(xué)院和中國科學(xué)院大學(xué)的經(jīng)費(fèi)支持。

  論文鏈接：

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201712011

  https://link.springer.com/article/10.1007/s11426-019-9462-4

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202006081