駐極體是一種將電荷“鎖”在材料內(nèi)部長(zhǎng)達(dá)數(shù)年、甚至上百年的介電材料，在耳機(jī)、話筒、靜電復(fù)印、輻射物測(cè)量、空氣凈化、壓力傳感等領(lǐng)域起著重要的作用，F(xiàn)有的人造駐極體多為無機(jī)物和含氟有機(jī)物，如二氧化硅、聚四氟乙烯（PTFE）等傳統(tǒng)固體介電材料，其可承受的變形往往很小。而隨著軟機(jī)器人、柔性電子器件等新興領(lǐng)域的迅速發(fā)展，基于大變形的柔性力-電耦合應(yīng)用需求迅速擴(kuò)展，可拉伸駐極體的需求也應(yīng)運(yùn)而生。傳統(tǒng)駐極體材料變形程度小，而具有大變形能力的介電彈性體材料卻難以長(zhǎng)時(shí)間儲(chǔ)存電荷；如何實(shí)現(xiàn)兩者共存，即同時(shí)實(shí)現(xiàn)較長(zhǎng)的電荷儲(chǔ)存時(shí)間和大變形能力，是實(shí)現(xiàn)可拉伸駐極體的核心問題。
近日，哈佛大學(xué)鎖志剛教授團(tuán)隊(duì)通過將傳統(tǒng)駐極體材料的納米顆粒和介電彈性體相結(jié)合，解決了長(zhǎng)時(shí)間電荷儲(chǔ)存與大變形無法同時(shí)實(shí)現(xiàn)的難題，提出了實(shí)現(xiàn)可拉伸駐極體的一般方法。納米駐極體顆粒實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)時(shí)間電荷儲(chǔ)存，而介電彈性體則用來實(shí)現(xiàn)大變形功能。如圖1a所示，科學(xué)家們通過調(diào)控介電彈性體的交聯(lián)密度（使其網(wǎng)格尺寸小于或等于納米駐極體顆粒尺寸），將帶電納米顆粒“鎖”在彈性體網(wǎng)絡(luò)中，從而實(shí)現(xiàn)電荷的儲(chǔ)存。當(dāng)該材料受到拉伸或進(jìn)行剛體運(yùn)動(dòng)時(shí)，空間電場(chǎng)分布發(fā)生相應(yīng)的改變，在電極上感應(yīng)出不同量的電荷，從而實(shí)現(xiàn)力-電轉(zhuǎn)換，如圖1b所示。
圖1可拉伸駐極體原理圖.
為了研究電荷儲(chǔ)存時(shí)長(zhǎng)與材料特性之間的關(guān)系，科學(xué)家們利用納米二氧化硅顆粒（AEROSIL）和聚二甲硅氧烷（PDMS，SYLGARD 184）彈性體作為主要材料體系，采用了熱極化手段，并利用典型的電荷測(cè)量手段獲得了材料電荷面密度在不同條件下隨時(shí)間的變化。如圖2a所示，當(dāng)介電彈性體的交聯(lián)密度較高且材料極化條件不變時(shí)，填充的納米駐極體顆粒占比越高，極化后材料的電荷面密度就越高，且在極化數(shù)天后均僅有少量衰減。當(dāng)保持納米駐極體顆粒填充比例不變，而調(diào)控介電彈性體的交聯(lián)密度時(shí)發(fā)現(xiàn)，隨著交聯(lián)密度的減小，彈性體網(wǎng)格變大，難以“鎖住”納米駐極體顆粒，從而造成電荷面密度的快速衰減，如圖2b所示。
圖2 可拉伸駐極體電荷保存能力. (a) PDMS（SYLGARD 184，基體：交聯(lián)劑=10:1）和不同比重的納米駐極體二氧化硅顆粒復(fù)合材料在極化后電荷保留情況，(b) 固定比重納米駐極體二氧化硅顆粒、不同交聯(lián)密度PDMS（SYLGARD 184）在極化后電荷保留情況。
為了提升可拉伸駐極體的力-電耦合效率，科學(xué)家們還研究了極化參數(shù)對(duì)電荷面密度的影響因素，如圖3所示。圖3a是外加電場(chǎng)與電荷面密度的關(guān)系，可以看到隨著外電場(chǎng)的不斷增加，材料的電荷面密度也不斷增加；圖3b是極化時(shí)材料溫度與電荷面密度的關(guān)系，可以看到隨著極化溫度的不斷增加，電荷面密度也不斷增加；圖3c是熱極化過程中加熱時(shí)間與電荷面密度的關(guān)系，可知加熱時(shí)間越長(zhǎng)，材料的電荷面密度越大。而當(dāng)加熱時(shí)間超過一定值后，電荷面密度趨于穩(wěn)定，這與材料及其幾何尺寸等具體情況有關(guān)；圖3d是顆粒填充比重與電荷面密度的關(guān)系，可知填充比重越大，面電荷密度越大，而隨著填充比例的進(jìn)一步增大，材料的力學(xué)性能將會(huì)急劇下降，不再具備可拉伸特性。
在此基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了可拉伸駐極體電荷面密度約4×10-5 C m-2, 電荷儲(chǔ)存時(shí)間超過60天的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。
圖3 電荷面密度的提升與瓶頸. （a）極化電場(chǎng)，（b）極化溫度，（c）極化時(shí)間，（d）納米駐極體顆粒比重與電荷面密度的關(guān)系
同時(shí)，科學(xué)家們還展示了可拉伸駐極體在力-電轉(zhuǎn)換方面的潛在應(yīng)用，主要包括拉伸傳感、壓力傳感和非接觸傳感。如圖4a和4b所示，科學(xué)家們對(duì)設(shè)置了非對(duì)稱電極的可拉伸駐極體進(jìn)行不同幅度的周期性拉伸-保持-釋放，測(cè)量了由于拉伸引起的感應(yīng)電荷變化，實(shí)驗(yàn)結(jié)果展示了良好的力-電線傳感特性。圖4c和4d分別是手指按壓實(shí)驗(yàn)的原理和電荷輸出實(shí)時(shí)波形？梢钥吹，隨著手指周期性地按壓駐極體，產(chǎn)生了相應(yīng)的感應(yīng)電荷。除此之外，科學(xué)家們還展示了可拉伸駐極體獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)——非接觸式傳感。如圖4e和4f所示：隨著可拉伸駐極體材料的拉伸/位移，與其非接觸的金屬電極因?yàn)榭臻g電場(chǎng)的變化而感應(yīng)出電荷，實(shí)現(xiàn)非接觸式的力-電轉(zhuǎn)換與傳感。
圖4 可拉伸駐極體的力-電耦合應(yīng)用。拉伸傳感器（a）拉伸率λ=1.1，（b）拉伸率λ=1.3，及相應(yīng)的動(dòng)態(tài)載荷作用下的電荷輸出。（c）手指按壓傳感的原理圖。（d）輸出電荷波形。（e）非接觸式變形/位移傳感器原理圖。（f）輸出電荷波形。
以上成果發(fā)表在Nano Letters上。論文的第一作者為張舒文博士（西安交通大學(xué)博士、哈佛大學(xué)博士后），現(xiàn)為西安交通大學(xué)助理教授；第二作者為王葉成博士（哈佛大學(xué)博士、哈佛大學(xué)博士后）。其他共同作者分別為姚晰教授（河南大學(xué)），Paul Le Floch（哈佛大學(xué)在讀博士），楊栩旭博士（浙江大學(xué)博士、哈佛大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)），以及Jia Liu教授（哈佛大學(xué)）。通訊作者為美國(guó)科學(xué)院院士、美國(guó)工程院院士、哈佛大學(xué)鎖志剛教授。
論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.0c01434
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