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  基于有機(jī)聚合物電解質(zhì)的憶阻器受到了極大的關(guān)注，因?yàn)橛袡C(jī)聚合物被認(rèn)為是柔性存儲(chǔ)和神經(jīng)形態(tài)計(jì)算器件重要的候選材料之一。然而，大多數(shù)有機(jī)聚合物憶阻器缺乏商業(yè)/工業(yè)應(yīng)用所要求的重復(fù)性、耐久性、穩(wěn)定性、均勻性、可擴(kuò)展性和耐熱性。此外，以前的大部分研究工作都試圖改善有機(jī)聚合物憶阻器在室溫下的開關(guān)性能。然而，在高溫等極端環(huán)境下的穩(wěn)定性很少被研究。

  針對提高器件熱穩(wěn)定性，王琦、賀德衍教授團(tuán)隊(duì)從聚合物分子結(jié)構(gòu)的角度考慮，使用聚乙烯亞胺（PEI）作為介質(zhì)層。PEI由于相鄰的自由和帶電荷的胺基之間存在氫鍵形成具有相對穩(wěn)定的六元環(huán)，表現(xiàn)出很強(qiáng)的熱穩(wěn)定性提高聚合物的抗氧化性。并且，由于具有極性基團(tuán)（氨基），便于金屬陽離子遷移。因此基于此聚合物（PEI）的原子開關(guān)憶阻器堆疊器件在常溫和高溫下都表現(xiàn)出了優(yōu)異性能(高開關(guān)比、非易失性和良好的保持性)。還通過制作平面器件用SEM觀察導(dǎo)電細(xì)絲形貌和分析導(dǎo)電細(xì)絲的生長機(jī)理。

圖1. 基于PEI憶阻器平面器件在150℃第一次形成導(dǎo)電細(xì)絲的SEM和常溫循環(huán)1000次，150℃循環(huán)100次的高低阻值。

  此外，該組在原子開關(guān)中導(dǎo)電細(xì)絲調(diào)控對參數(shù)一致性的影響獲得不錯(cuò)成果。在有機(jī)聚合物(PVP)摻雜導(dǎo)電聚合物(PEDOT:PSS)改變導(dǎo)電細(xì)絲生長機(jī)理及實(shí)現(xiàn)導(dǎo)電細(xì)絲數(shù)量的有效控制，使得器件具有更小的Set/Reset分布、耐久性和保持能力等優(yōu)異性能。

圖2. 基于Ag/PVP /Pt原子開關(guān)憶阻器平面器件和Ag/PVP-PEDOT:PSS/Pt平面器件的SEM對比圖和生長機(jī)理。

  使用SiO₂/Ta₂O₅異質(zhì)結(jié)來控制導(dǎo)電細(xì)絲的溶解，其中導(dǎo)電細(xì)絲的生長方向和形狀由SiO₂層控制，而導(dǎo)電細(xì)絲的溶解則由超薄的Ta₂O₅層控制。透射電鏡分析清楚地表明，導(dǎo)電細(xì)絲的形成/溶解發(fā)生在超薄的Ta₂O₅層中，導(dǎo)致低電壓操作(<0.3V)具有很高的穩(wěn)定性和一致性(Vset分布在小于0.1V的范圍內(nèi)，VReset分布在小于0.08V的范圍內(nèi))。

圖3. Ag/SiO₂/Ta₂O₅/Pt原子開關(guān)憶阻器器件的開關(guān)性能高低阻值和截面透射電鏡明場和暗場下的導(dǎo)電細(xì)絲圖。

  以上相關(guān)成果分別發(fā)表在Advanced Functional Materials (Adv. Funct. Mater. 2020, 2004514), ACS Applied Materials & Interfaces (ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 34370?34377)和Nanoscale (Nanoscale, 2020, 12, 4320)上。論文的第一作者分別為碩士生楊棟梁，楊慧勇，郭翔宇，通訊作者為王琦教授。

  論文鏈接：

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202004514

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c07533

  https://pubs.rsc.org/ko/content/articlehtml/2020/nr/c9nr09845c