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  基于全聚合物的有機(jī)太陽(yáng)能電池（all-PSC）是近期的光伏熱點(diǎn)課題，其中端基的選擇能調(diào)控聚合物受體的光電性能及活性層形貌特征，是提高器件效率的重大因素之一。因此，調(diào)整端基取代位置、了解分子與器件的構(gòu)效關(guān)系，從而提升電池效率是科研工作者的重點(diǎn)研究方向。近期，香港科技大學(xué)化學(xué)系顏河教授課題組開(kāi)發(fā)了一系列氟原子取代的端基，并應(yīng)用于聚合物受體的合成。團(tuán)隊(duì)深入研究了氟原子的個(gè)數(shù)、取代位置、骨架規(guī)整化、多組分策略等方面對(duì)all-PSC器件效率的影響，取得了一系列重要成果，相關(guān)工作發(fā)表于Adv. Energy Mater. (IF = 25.245)，Angew. Chem. Int. Ed. (IF = 12.959)，Adv. Funct. Mater. (IF = 16.836) 及Joule (IF = 29.155) 等。

1、Advanced Energy Materials：氟化端基聚合物受體助力全聚合物太陽(yáng)能電池效率突破14%

  近年來(lái)，盡管端基氟化已在開(kāi)發(fā)高效小分子受體（SMA）方面取得了巨大的成功，但該策略尚未用于聚合物受體的開(kāi)發(fā)。在本工作中，作者首先開(kāi)發(fā)了一種由氟原子和溴原子同時(shí)修飾的二鹵化端基IC-FBr，然后將其用于新型聚合物受體(PYF-T)的制備中。

圖1. PY-T, IC-FBr和PYF-T的化學(xué)結(jié)構(gòu)

  研究發(fā)現(xiàn)，與非氟化合物PY-T相比，PYF-T具有更強(qiáng)且紅移的吸收光譜，更強(qiáng)的分子堆積和更高的電子遷移率。同時(shí)，PYF-T端基上的氟化使其能級(jí)下降，與給體PM6的匹配度更高，使得電荷轉(zhuǎn)移效率高，電壓損失小。因此，PM6:PYF-T的器件效率（PCE）為14.1%，高于PM6:PY-T的11.1%，為當(dāng)時(shí)報(bào)道的all-PSC中的最高值之一。這項(xiàng)工作證明了端基氟化在設(shè)計(jì)高性能聚合物受體方面的有效性，增強(qiáng)分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移拓寬光譜吸收，同時(shí)氟原子誘導(dǎo)的超分子相互作用增強(qiáng)了分子之間的排列從而有利于電荷傳輸，這為開(kāi)發(fā)更高效和穩(wěn)定的all-PSC提供了指導(dǎo)思路。

圖2. (a) 伏安特性曲線(xiàn)；(b) 外量子效率譜；(c) 飽和光電流-有效電壓變化曲線(xiàn)；(d) 短路電流-光強(qiáng)變化曲線(xiàn)。

  該文章的（共同）第一作者是香港科技大學(xué)的博士生于涵，齊振玉，林雪平大學(xué)的博士生虞堅(jiān)煒，通訊作者為香港科技大學(xué)顏河教授，武漢大學(xué)閔杰研究員，林雪平大學(xué)的高峰教授，香港科技大學(xué)羅正輝博士。

  原文鏈接：

  Yu et al. Fluorinated End Group Enables High-Performance All-Polymer Solar Cells with Near-Infrared Absorption and Enhanced Device Efficiency over 14%, Adv. Energy Mater. 2021, 11, 2003171 (DOI: 10.1002/aenm.202003171)

  https://doi.org/10.1002/aenm.202003171

2、Angewandte Chemie：定位氟化端基引導(dǎo)區(qū)域規(guī)整聚合物受體有效提升全聚合物太陽(yáng)能電池效率至15.2%!

  小分子受體（SMA）的聚合位點(diǎn)對(duì)全聚合物太陽(yáng)能電池（all-PSC）的器件性能有著至關(guān)重要的影響。與上篇IC-FBr的氟、溴共同修飾的端基（IC-FBr1和IC-FBr2的混合物）的工作（Adv. Energy Mater. 2021, 11, 2003171）不同，該文章進(jìn)一步合成并純化了兩個(gè)不同位置的氟溴取代的端基（IC- FBr-o和IC-FBr-m），然后分別制備了兩個(gè)名為PYF-T-o和PYF-T-m的區(qū)域規(guī)整的聚合物受體。與無(wú)規(guī)共聚物PYF-T和通過(guò)弱共軛方式連接的PYF-T-m相比，通過(guò)強(qiáng)共軛方式連接的PYF-T-o表現(xiàn)出更強(qiáng)的紅移吸收，最終實(shí)現(xiàn)了更好的光子收集與電流提升。

圖3. 文章涉及的端基IC-FBr、IC-FBr-o和IC-FBr-m的化學(xué)結(jié)構(gòu)，以及聚合物受體PYF-T、PYF-T-o、PYF-T-m的化學(xué)結(jié)構(gòu)。

  同時(shí)，PYF-T-o與給體PM6共混后形成更加規(guī)整的分子排列與更理想的相分離尺寸，從而增強(qiáng)了激子分離、抑制了電荷復(fù)合并實(shí)現(xiàn)了有效的電荷傳輸。值得關(guān)注的是，兩種異構(gòu)體聚合物受體PYF-T-o和PYF-T-m之間存在顯著的性能差異，PM6:PYF-T-o的器件可達(dá)15.2％的效率，而PM6:PYF-T-m的器件僅有1.4％的效率。這項(xiàng)工作證明了確定氟化端基的偶聯(lián)位置在設(shè)計(jì)高性能區(qū)域規(guī)整的全聚合物受體方面的重要性，為開(kāi)發(fā)具有更高效率的all-PSC提供了指導(dǎo)。

圖4. (a) 伏安特性曲線(xiàn)；(b-c) 能量轉(zhuǎn)換效率-開(kāi)路電壓以及能量轉(zhuǎn)換效率-短路電流曲線(xiàn)對(duì)應(yīng)效率大于8%的all-PSC；(d) 外量子效率譜；(e) 時(shí)間分辨光致發(fā)光譜；(f) 瞬態(tài)光電流譜；(f) 瞬態(tài)光電壓譜。

  該文章的（共同）第一作者是香港科技大學(xué)的博士生于涵，潘明奧，武漢大學(xué)博士生孫瑞，通訊作者為香港科技大學(xué)顏河教授，武漢大學(xué)閔杰研究員，香港科技大學(xué)張健全博士和羅正輝博士。

  原文鏈接：

  Yu et al. Regio-Regular Polymer Acceptors Enabled by Determined Fluorination on End Groups for All-Polymer Solar Cells with 15.2% Efficiency, Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 10137– 10146 (DOI: 10.1002/anie.202016284)

  https://doi.org/10.1002/anie.202016284

3、Advanced Function Material：二氟單溴端基片段修飾聚合物受體助力全聚合物太陽(yáng)能電池，在空氣加工+綠色溶劑加工條件下依然具備高效率以及超高穩(wěn)定性。

  本文設(shè)計(jì)并合成了二氟單溴端基，并將其用于構(gòu)建新型聚合物受體(PY2F-T)，得到效率為15.22%的全聚合物太陽(yáng)能電池。氟化的策略可以提高原有的PY-T受體的分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移和鏈間堆積，優(yōu)化聚合物受體的光子捕獲和電荷遷移率。此外，詳細(xì)的形貌研究表明，基于PY2F-T的混合物顯示出較小的相分離尺寸和較高的相區(qū)純度，相關(guān)時(shí)間分辨實(shí)驗(yàn)亦可證實(shí)多氟化策略能有效抑制電荷復(fù)合。這些聚合物的特性可同時(shí)增強(qiáng)基于PY2F-T器件的J_SC和FF，最終實(shí)現(xiàn)超過(guò)15％的器件效率，這大大優(yōu)于基于非氟化PY-T聚合物的器件效率（13％）。更重要的是，基于PY2F-T的活性層可以在空氣條件下進(jìn)行旋涂加工，仍然可以達(dá)到14.37％的效率。它們也可以使用非鹵代溶劑鄰二甲苯（無(wú)添加劑）進(jìn)行加工，同時(shí)具有13.05%的良好性能。這項(xiàng)工作證明了氟化端基的策略在高性能聚合物受體設(shè)計(jì)中的成功，這為開(kāi)發(fā)新的可大規(guī)模加工全聚合物太陽(yáng)能電池提供了高穩(wěn)定性和高效率的商業(yè)化指導(dǎo)的思路。

圖5. 過(guò)往經(jīng)典的聚合物受體氟化策略：連接基元氟化；文章涉及到的PY-T、IC-2FBr、PY2F-T的化學(xué)結(jié)構(gòu)

圖6. (a)器件結(jié)構(gòu)圖 (b)伏安特性曲線(xiàn)；(c)能量轉(zhuǎn)換效率-短路電流曲線(xiàn)對(duì)應(yīng)效率大于8%的all-PSC；(d) 外量子效率譜；(e) 瞬態(tài)光電流譜；(f) 瞬態(tài)光電壓譜。

  該文章的（共同）第一作者是香港科技大學(xué)博士生于涵，羅四維，武漢大學(xué)博士生孫瑞，通訊作者為香港科技大學(xué)顏河教授，張健全博士，北卡羅來(lái)納州立大學(xué)Harald Ade教授，武漢大學(xué)閔杰研究員。

  原文鏈接：

  Yu et al. A Difluoro-Monobromo End Group Enables High-Performance Polymer Acceptor and Efficient All-Polymer Solar Cells Processable with Green Solvent under Ambient Condition. Adv. Funct. Mater. 2021, 2100791 (DOI: 10.1002/adfm.202100791)

  https://doi.org/10.1002/adfm.202100791

4、Joule：三元互補(bǔ)策略助力全聚合物太陽(yáng)能電池效率突破17%。

  在完成對(duì)氟化數(shù)量與偶聯(lián)位置的優(yōu)化之后，課題組試圖進(jìn)一步提升全聚合物太陽(yáng)電池的光電轉(zhuǎn)換效率。三元策略調(diào)節(jié)光譜吸收與軌道能級(jí)在有機(jī)太陽(yáng)能電池領(lǐng)域已經(jīng)取得了非常多的成就，于是，在窄帶隙的PY2F-T的共混膜中添加吸收藍(lán)移的受體材料有機(jī)會(huì)在不損失電流的前提下提升開(kāi)路電壓從而進(jìn)一步提升能量轉(zhuǎn)換效率。

圖6. 文章中涉及到的材料以及能量轉(zhuǎn)換效率分別對(duì)應(yīng)填充因子、能量損失、T80穩(wěn)定性散點(diǎn)圖，以及歸一化的器件效率穩(wěn)定性曲線(xiàn)。

  將無(wú)氟取代的PYT作為第三組分引入PM6：PY2F-T主體系統(tǒng)中后，由于三元共混物的互補(bǔ)吸收和微調(diào)的微觀結(jié)構(gòu)，使得改善后的器件PCE高達(dá)17.2％，在可見(jiàn)和近紅外光譜區(qū)域中的外量子效率超過(guò)80％。值得注意的是，與相應(yīng)的二元體系相比，三元共混物顯示出更少的能量損失，更好的光吸收和光熱穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作促進(jìn)了高性能三元全聚合物系統(tǒng)的發(fā)展，并為加速全聚合物太陽(yáng)能電池的可能應(yīng)用預(yù)示了更光明的未來(lái)。

  該文章的第一作者是武漢大學(xué)博士生孫瑞，通訊作者為武漢大學(xué)閔杰研究員，香港科技大學(xué)顏河教授及于涵博士。

  原文鏈接：

  Sun et al. Achieving over 17% efficiency of ternary all-polymer solar cells with two well-compatible polymer acceptors, Joule, 2021, In press (DOI: 10.1016/j.joule.2021.04.007)

  https://doi.org/10.1016/j.joule.2021.04.007