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  在過去的幾十年里，數(shù)以百萬計(jì)的病人受到由細(xì)菌引起的各種健康和威脅生命的疾病的影響，而且隨著耐多藥細(xì)菌的出現(xiàn)而變得更加嚴(yán)重。因此，迫切需要制備出新型防護(hù)材料來解決這一嚴(yán)重的衛(wèi)生保健問題。通常，熔噴膜由超細(xì)纖維組成，用于去除微粒，但是它們在去除小顆粒特別是在100-1000 nm范圍內(nèi)使得過濾無效，需要特定的納米材料提高其過濾效率。而電紡納米纖維材料的高比表面積和體積比，超高強(qiáng)度、高表面能以及作為液體穿透的屏障的能力,這些特性賦予了它們作為再生醫(yī)學(xué)的新型生物材料的潛在應(yīng)用。天津工業(yè)大學(xué)李婷婷副教授與臺灣逢甲大學(xué)林佳弘特聘教授、亞洲大學(xué)樓靜文特聘教授合作，基于前期對日光驅(qū)動光敏抗菌熔噴膜的研究(J. Clean. Prod 2021.126395)，提出將串珠結(jié)構(gòu)的PCL/ZIF8納米纖維膜與抗菌熔噴膜復(fù)合制備光動力型高效過濾的抗菌微納米復(fù)合膜。研究內(nèi)容以“Daylight-driven rechargeable, antibacterial, filtrating micro/nanofibrous composite membranes with bead-on-string structure for medical protection” 發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》。

光動力抗菌微納米纖維復(fù)合過濾膜的制備

  首先合成一種高比表面積和可光催化的金屬骨架ZIF8晶體。然后，將合成ZIF8晶體加入到PCL溶液中，利用靜電紡絲方法噴涂在抗菌熔噴膜表面制備出光動力型高效過濾抗菌的微納米復(fù)合膜。其中，PCL/ZIF8溶液會在抗菌熔噴膜表面形成明顯的串珠結(jié)構(gòu)，從而提高復(fù)合膜的顆粒過濾性能。最終制備的微納米纖維膜具備可重復(fù)抗菌、可儲存性且高效抗菌的新型復(fù)合纖維膜 (見圖1)。

圖1 PPCL@PDA/TAEG/PCL/ZIF8抗菌復(fù)合膜制備過程

抗菌微納米纖維膜過濾和抗菌性能表征

圖2 (a) PPCL@PDA/TAEG/PCL-ZIF8抗菌復(fù)合膜的過濾效率； (b) PPCL@PDA/TAEG/PCL-ZIF8抗菌復(fù)合膜對PM_2.5的過濾效率

  由圖2可知，隨著ZIF-8含量的增加，復(fù)合膜的過濾效率逐漸增加，而且攔截小分子的能力逐漸加強(qiáng)。當(dāng)ZIF-8的含量增加到0.9%時(shí)，復(fù)合膜的過濾效率最高，且在直徑為500 nm的超細(xì)顆粒時(shí)去除效率達(dá)到99%以上。病菌的直徑大小為0.5-5 μm左右，選擇和PM_2.5同樣粒徑為2.5 μm的粒子以評估復(fù)合膜對病菌的攔截能力。隨著ZIF-8含量增加，復(fù)合膜過濾效率對應(yīng)增加，過濾效率最終達(dá)到99.99%。

圖3  (a) 串珠式過濾器空氣過濾示意圖； (b) 串珠結(jié)構(gòu)示意圖及抗菌復(fù)合膜掃描電鏡；(c) 空氣中細(xì)菌通過單根納米纖維的攔截機(jī)制及抗菌復(fù)合膜掃描電鏡

  當(dāng)空氣中的有害物質(zhì)通過復(fù)合膜時(shí)，由于微納米纖維結(jié)構(gòu)使得復(fù)合膜過濾掉空氣中的大部分顆粒物，同時(shí)由于復(fù)合膜的抗菌作用，微生物在經(jīng)過復(fù)合膜時(shí)會被殺滅，從而達(dá)到凈化空氣的作用，串珠式過濾器的優(yōu)異去除效率有助于納米纖維能夠有效攔截病菌和空氣雜質(zhì)，而納米尺寸的珠子卻能減少填充密度并減輕過濾器阻力(見圖3)。

圖4 日光照射1小時(shí)后放置在黑暗條件下，PPCL@PDA/TAEG/PCL/ZIF8抗菌復(fù)合膜釋放的?OH (a)和H₂O₂ (b)的濃度； (c) ?OH的濃度與時(shí)間的關(guān)系(白色表示照射，灰色表示黑暗)；(d) H₂O₂的濃度與時(shí)間的關(guān)系(白色表示照射，灰色表示黑暗)

  微納米復(fù)合膜經(jīng)過20 min間隔的明暗疲勞循環(huán)輻照測試，復(fù)合膜的活性并未降低，光輻照后ROS的濃度穩(wěn)定增加。復(fù)合膜最大?OH和H₂O₂的釋放量分別為13009.41μg/g和405.72 μg/g，分別對應(yīng)于216.82和6.76 μg·g^-1·min^-1的充電速率。除此之外，微納米復(fù)合膜經(jīng)過七個(gè)循環(huán)之后，未觀察到充電容量的顯著降低，復(fù)合膜仍舊保留89.9%和65.1%的?OH和H₂O₂充電容量，說明復(fù)合膜具有很好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，表明其可以用作多次重復(fù)利用的醫(yī)用抗菌防護(hù)材料(見圖4)。

圖5 微納米復(fù)合膜的抗菌性能測試

  無論是在光照或黑暗條件下，復(fù)合膜在相同接觸時(shí)間內(nèi)對金黃色葡萄球菌的殺菌率比大腸桿菌高。而且在光照條件下，細(xì)菌與復(fù)合膜接觸30 min，復(fù)合膜對金黃色葡萄球菌的殺菌率達(dá)到99%以上。說明復(fù)合膜對金黃色葡萄球菌的殺菌速率較快，對革蘭氏陽性細(xì)菌比較敏感。但隨著接觸時(shí)間的增加，復(fù)合膜對大腸桿菌的殺菌率也會達(dá)到95%以上(見圖5)。

  綜上所述，研究的復(fù)合膜既具有穿著舒適性又具有高效過濾及可充電可儲存的抗菌性能，將為開發(fā)清潔能源和醫(yī)用防護(hù)服材料提供了一種新的設(shè)計(jì)思路，在可重復(fù)使用抗菌口罩、醫(yī)用防護(hù)服和抗菌空氣凈化材料等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。論文的共同第一作者為天津工業(yè)大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院李婷婷副教授和研究生張恒同學(xué)，天津工業(yè)大學(xué)和臺灣逢甲大學(xué)林佳弘特聘教授為論文的通訊作者。該研究得到國家自然科學(xué)基金、福建省自然科學(xué)基金和天津市自然科學(xué)基金的支持。

  論文鏈接 https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.130007