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  氧化還原活性聚合物電極組成的全聚合物水系電池被認為是安全清潔的可再生儲能器件。然而，在水系電解質(zhì)狹窄的電化學窗口中，同時實現(xiàn)大電流倍率和高輸出電壓仍然存在巨大挑戰(zhàn)。

圖1 全有機聚合物質(zhì)子電池結(jié)構(gòu)組成

  近期，吉林大學晁單明/賈曉騰教授團隊受生物分子兒茶酚啟發(fā)，通過將聚（3，4-乙烯二氧噻吩）（PEDOT）與氧化還原分子兒茶酚吊墜接枝制備了一種贗電容型聚合物正極材料，通過與擴散型聚合物負極匹配，該質(zhì)子電池可提供0.72 V的輸出電壓（圖1），出色的倍率容量（從 0.5 到 25 A g^-1 的容量保持率為 64.8%）和循環(huán)穩(wěn)定性（2 A g^-1 下 1000 次循環(huán)后容量保持率為 80%）。并通過對聚合物正極的非原位譜學（FT-IR, Raman, XPS）表征，結(jié)合DFT理論計算詳細闡明聚合物內(nèi)部質(zhì)子儲存機制。這項研究為高性能水系質(zhì)子電池聚合物電極提供了精細設計。該工作以“Bioinspired Catechol-Grafting PEDOT Cathode for an All-Polymer Aqueous Proton Battery with High Voltage and Outstanding Rate Capacity”為題發(fā)表在《Advanced Science》上（Adv. Sci. 2021, 2103896）。文章第一作者是吉林大學博士生朱梅華。該研究得到國家自然科學基金和國家博士后基金的支持。

圖2 兒茶酚正極非原位光譜表征

圖3 兒茶酚單體DFT理論計算

  在這項工作中，作者使用基于兒茶酚的聚合物正極與基于蒽醌的聚合物負極開發(fā)了一種具有優(yōu)異電化學性能的全聚合物水系質(zhì)子電池。非原位光譜（FT-IR, Raman和XPS）證實了兒茶酚在充放電不同階段中C-OH與C=O的可逆變化，以及PEDOT主鏈的陰離子嵌入過程（圖2）。結(jié)合DFT理論計算，通過將兒茶酚基團引入PEDOT骨架，產(chǎn)生顯著的電子離域，氧化還原側(cè)基與共軛骨架的電子云分離有利于實現(xiàn)贗電容電荷存儲，從而實現(xiàn)優(yōu)異的倍率性能。此外，羰基位置的氧原子靜電勢能為負，表明具有強的給電子能力來結(jié)合質(zhì)子（圖3）。通過非原位譜學表征和DFT計算加深了對于醌式聚合物電極中質(zhì)子存儲機制的理解，突出了合理設計高性能聚合物電極用于可持續(xù)儲能系統(tǒng)的的可行性。

  論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202103896