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北京大學(xué)王宇光、清華大學(xué)張洪玉課題組 AFM：固-液復(fù)合“納米滑雪板”實(shí)現(xiàn)骨關(guān)節(jié)炎癥的長效治療
2022-09-13  來源：高分子科技

  骨關(guān)節(jié)炎是一種慢性關(guān)節(jié)疾病，面部的顳下頜關(guān)節(jié)、膝關(guān)節(jié)等多個關(guān)節(jié)都可發(fā)病，其發(fā)病機(jī)制和進(jìn)展與關(guān)節(jié)摩擦密切相關(guān)。應(yīng)用非甾體抗炎藥的常規(guī)臨床治療存在藥物劑量大、使用率低、停留時間短、胃腸道副作用大等問題。關(guān)節(jié)腔內(nèi)潤滑補(bǔ)償是另一種重要的治療方法，主要通過減少關(guān)節(jié)磨損來緩解骨關(guān)節(jié)炎癥狀并改善關(guān)節(jié)功能。然而，現(xiàn)有的透明質(zhì)酸等商品化潤滑劑在實(shí)際應(yīng)用中存在酶降解引起的體內(nèi)穩(wěn)定性欠佳與關(guān)節(jié)運(yùn)動引起的剪切稀化等問題，導(dǎo)致關(guān)節(jié)潤滑失效，從而引發(fā)軟骨進(jìn)一步退化和骨關(guān)節(jié)炎加重。因此，迫切需要一種新的治療方法來克服上述問題，同時實(shí)現(xiàn)有效的抗炎效果和穩(wěn)定的潤滑功能。


  受滑雪板固-液復(fù)合潤滑的滑行機(jī)制啟發(fā)，本研究合成了一種“納米滑雪板”（MoS2-PDMP-DS）。其中，二硫化鉬納米片（MoS2）是一種二維層狀材料，具有優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)換性能，同時作為固體潤滑劑和抗炎藥物雙氯芬酸鈉（DS）的遞送載體。此外，為了避免生理環(huán)境中MoS2的氧化變性，使用仿生聚合物—聚（多巴胺-甲基丙烯酰胺-2-甲基丙烯酰氧基乙基磷酰膽堿）（PDMPC）對MoS2進(jìn)行表面改性，基于水合潤滑機(jī)理在MoS2表面形成穩(wěn)定水合層，構(gòu)建了穩(wěn)定的固-液復(fù)合潤滑體系，從而可改善關(guān)節(jié)腔內(nèi)MoS2的潤滑性能和穩(wěn)定性。體外和體內(nèi)實(shí)驗(yàn)表明，MoS2-PDMPC-DS在關(guān)節(jié)腔內(nèi)停留時間一周以上，并在近紅外光（NIR）刺激下緩慢釋放抗炎藥物，發(fā)揮長效潤滑和抗炎作用，有效治療骨關(guān)節(jié)炎。因此，該固-液復(fù)合潤滑“納米滑雪板”體系為骨關(guān)節(jié)炎的抗炎和潤滑協(xié)同治療提供了一種新思路。該研究以“A Solid-liquid Composite Lubricating “Nano-snowboard” for Long-acting Treatment of Osteoarthritis”為題發(fā)表在《Adv. Funct. Mater.》上。

 

圖1 納米滑雪板MoS2-PDMPC-DS的制備以及治療骨關(guān)節(jié)炎的機(jī)理示意圖


  為研究MoS2-PDMPC的潤滑性能，本研究測試了不同濃度和載荷下MoS2-PDMPC的摩擦系數(shù)（COF）。結(jié)果顯示，MoS2納米片本身具有一定的潤滑性能，在載荷為35-55 MPa時，COF值為0.06-0.07，顯著低于純水的COF值（約0.12）。而MoS2-PDMPC的COF值為0.03-0.04，表明PDMPC的修飾將MoS2納米片的潤滑性能提高了近50%。MoS2-PDMPC優(yōu)異的潤滑性能主要?dú)w因于固體潤滑劑和液體潤滑劑的雙重性能。PDMPC中的N+(CH3)3和PO4-官能團(tuán)通過電荷-偶極相互作用吸附大量水分子，在MoS2納米片表面形成穩(wěn)定的水化層，可抵抗關(guān)節(jié)運(yùn)動過程中的剪切力，實(shí)現(xiàn)固-液復(fù)合潤滑效果。

 

圖2 不同實(shí)驗(yàn)條件下的潤滑性能和潤滑機(jī)制示意圖


  本研究通過前交叉韌帶橫斷術(shù)（ACLT）建立了大鼠膝關(guān)節(jié)骨關(guān)節(jié)炎模型，并對比了DS、DS+NIR、MoS2-PDMPC-DS、MoS2-PDMPC-DS+NIR組對膝關(guān)節(jié)骨關(guān)節(jié)炎的治療效果。通過4周的干預(yù)，MoS2-PDMPC-DS+NIR組表現(xiàn)出顯著優(yōu)于DS、DS+NIR、MoS2-PDMPC-DS組的療效。影像學(xué)分析表明，MoS2-PDMPC-DS+NIR減輕了骨關(guān)節(jié)炎關(guān)節(jié)間隙的異常縮小，同時減少了骨關(guān)節(jié)表面的骨質(zhì)破壞與骨贅形成。組織學(xué)分析表明，MoS2-PDMPC-DS+NIR改善了關(guān)節(jié)軟骨表面連續(xù)性與光滑度，減少了骨關(guān)節(jié)炎軟骨破壞引起的軟骨基質(zhì)成分損失，同時降低了關(guān)節(jié)組織內(nèi)炎癥因子的表達(dá)水平。


圖3 MoS2-PDMPC-DS治療大鼠膝關(guān)節(jié)骨關(guān)節(jié)炎。（a）X線顯示關(guān)節(jié)間隙；（b）Micro-CT顯示骨質(zhì)破壞與骨贅形成；（c）膝關(guān)節(jié)組織免疫組化染色顯示炎癥因子表達(dá)；（b）膝關(guān)節(jié)組織番紅-固綠染色顯示軟骨基質(zhì)成分。


  總結(jié)：本研究將固-液復(fù)合潤滑的概念應(yīng)用于骨關(guān)節(jié)炎的治療，成功合成了一種近紅外光響應(yīng)的仿生“納米滑雪板”MoS2-PDMPC-DS，發(fā)揮長效抗炎和潤滑的雙重功能。利用聚合物PDMPC對MoS2納米片進(jìn)行改性，在其表面形成水化層，提高了MoS2納米片的穩(wěn)定性，賦予納米片固相和液相潤滑的雙重性能。此外，將DS負(fù)載到MoS2納米片上，在NIR照射下釋放藥物，發(fā)揮抗炎作用。作為一種新型的光響應(yīng)固-液復(fù)合潤滑“納米滑雪板”，MoS2-PDMPC-DS具有遠(yuǎn)程藥物控釋、長期穩(wěn)定性和有效抗炎活性等特點(diǎn)，在治療顳下頜及其他骨關(guān)節(jié)炎方面具有一定的應(yīng)用潛力。本研究得到了國家自然科學(xué)基金（52022043, 51972003）的資助。


  本論文的第一作者為北京大學(xué)醫(yī)學(xué)部碩士生仇雯頡、清華大學(xué)機(jī)械系/山東大學(xué)口腔醫(yī)學(xué)院趙微微博士和北京大學(xué)醫(yī)學(xué)部張櫨丹博士，通訊作者為清華大學(xué)機(jī)械系/山東大學(xué)口腔醫(yī)學(xué)院趙微微博士、清華大學(xué)張洪玉副研究員和北京大學(xué)醫(yī)學(xué)部王宇光副教授。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202208189

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