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西安交大功能高分子研究組(RGFP) Macromolecules:基于共軛-位阻脲鍵的高度可設計型、穩(wěn)健的動態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡
2022-10-11  來源:高分子科技


  基于動態(tài)共價鍵的可適性交聯(lián)網(wǎng)絡可以賦予交聯(lián)高分子可再加工、可愈合和可再生等寶貴性能,但是,動態(tài)共價鍵的不穩(wěn)定性又不可避免地犧牲高分子材料的熱穩(wěn)定性和機械性能。因此,開發(fā)具有優(yōu)異的熱性能和機械性能的的動態(tài)交聯(lián)高分子具有重要的學術價值和應用前景。近期,西安交通大學化學學院功能高分子研究組(RGFP)報道了一類具有共軛和位阻雙重效應的動態(tài)脲鍵(CHUB),該種動態(tài)脲鍵采用煙臺萬華工業(yè)化生產(chǎn)的4,4’-二仲丁氨基二苯甲烷(MDBA)與芳香族異氰酸酯反應形成(圖1)。與僅基于位阻效應的動態(tài)脲鍵相比,雖然具有較低鍵能的CHUB容易解離,但是,更多的芳香性分子骨架卻賦予這種動態(tài)共價交聯(lián)網(wǎng)絡相當高的穩(wěn)定性,從而使材料表現(xiàn)出較高的玻璃化轉變溫度、較高的力學性能以及高溫下較快的應力松弛(圖2)。


 圖1. 共軛-位阻脲鍵(CHUB)的形成以及交換反應


2. 基于CHUB的兩類動態(tài)交聯(lián)聚脲的構建及其動態(tài)模量變化(a,d)、固相解離(b, e)和應力松弛行為(c, f)a-cMDBATHDI形成的聚脲;d-fMDBATTDI形成的聚脲。


  得益于骨架結構的可調性,利用CHUB能夠構建出多種多樣分子結構的動態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡。一種典型的構建策略為,利用MDBA與環(huán)氧基團之間的反應合成環(huán)氧樹脂骨架的動態(tài)交聯(lián)聚脲(3),通過調節(jié)交聯(lián)點之間的分子結構,能夠有效地調控材料的Tg、拓撲轉變溫度(TV)和力學性能(4),為豐富動態(tài)交聯(lián)高分子的結構與性能關系研究提供了重要參考。 



3. 基于CHUB的三種不同結構的交聯(lián)網(wǎng)絡 


圖4. 三類動態(tài)交聯(lián)體系的Tg、Tv、應力松弛和力學性能調控。


  通過調節(jié)動態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡中CHUB基交聯(lián)點的含量,合成了基于動態(tài)共價鍵和傳統(tǒng)共價鍵協(xié)同交聯(lián)的高分子,在保留動態(tài)共價交聯(lián)高分子材料良好可加工性的同時,顯著提高了材料的抗蠕變性能(5)。 


5. 構建CHUB和傳統(tǒng)共價鍵協(xié)同交聯(lián)的體系,顯著提高了材料的熱穩(wěn)定性(b)和抗蠕變性能(d,e),還具有良好的重復加工性(f)


  該論文的第一作者為李瑜副教授,通訊作者為井新利教授,是RGFP近年來在動態(tài)交聯(lián)高分子領域的新研究成果。最近幾年,RGFP先后報道了動態(tài)硼酸酯鍵交聯(lián)的可再生酚醛樹脂及其復合材料(J. Mater. Chem. A, 2018, 6: 10868),含有穩(wěn)定硼-氮配位結構的硼酸酯基動態(tài)交聯(lián)高分子(JACS,2020, 142, 21852),動態(tài)氨基甲酸酯鍵交聯(lián)的可修復酚醛樹脂(Polymer, 2021, 229: 124022)以及動態(tài)硼酸酯鍵和傳統(tǒng)共價鍵協(xié)同交聯(lián)的可修復、耐燒蝕酚醛樹脂(Chem. Eng. J., 2021, 191, 109672)。


  原文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.2c00681

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