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  我國(guó)每年生產(chǎn)塑料總量已搞定8000萬噸，其中聚烯烴塑料已成為需求量和使用量最大的塑料種類，然而其回收率仍低于20%。相比于聚酯、聚酰胺等塑料，聚烯烴產(chǎn)品在自然界中存留時(shí)間更長(zhǎng)，過量排放廢舊聚烯烴制品嚴(yán)重威脅自然環(huán)境和人類健康。因此，亟需開發(fā)新型高效且增值的回收策略。

  近年來，聚烯烴氫解技術(shù)受到了廣泛的關(guān)注和研究，該技術(shù)可以在溫和的反應(yīng)條件下將廢棄聚烯烴轉(zhuǎn)化為高附加值的液體燃料。釕（Ru）基催化劑在該體系中具有高效的催化性能，然而，傳統(tǒng)的Ru納米顆粒催化劑上會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重的甲烷化（常高于20%），低價(jià)值的甲烷降低了回收效益，限制該技術(shù)的工業(yè)化進(jìn)程。氫解過程中的甲烷化主要是由端基C?C鍵的裂解以及聚合物吸附在多Ru位點(diǎn)上的碎片化過程引起的。消除聚烯烴鏈在多位點(diǎn)Ru催化劑上的吸附或降低內(nèi)部碳鏈裂解的能壘，有望抑制甲烷化反應(yīng)。因此，設(shè)計(jì)高活性、高穩(wěn)定性以及高選擇性的Ru基催化劑，對(duì)聚烯烴的氫解化學(xué)回收至關(guān)重要。

  近期，蘇州大學(xué)張橋、陳金星等提出了一種Ru單原子催化劑（Ru SAC）選擇性催化聚烯烴氫解以生產(chǎn)液體燃料的策略，揭示了Ru單原子結(jié)構(gòu)對(duì)聚烯烴氫解過程中甲烷化的抑制作用以及對(duì)液體燃料的高效選擇性機(jī)制。該催化劑在250 ^oC反應(yīng)6小時(shí)后，表現(xiàn)出低至2.2%的CH₄產(chǎn)率和高達(dá)94.5%的液體燃料產(chǎn)率，優(yōu)于目前報(bào)道的其他Ru基催化劑（圖1）。通過對(duì)比單原子和納米團(tuán)簇催化劑在不同時(shí)間的產(chǎn)物分布，對(duì)兩種結(jié)構(gòu)的氫解機(jī)理進(jìn)行了研究（圖2），證實(shí)了Ru SAC的催化路徑傾向于內(nèi)部C?C鍵的隨機(jī)裂解，而納米團(tuán)簇催化劑的裂解位點(diǎn)主要是端基C?C鍵。此外，由于Ru的單原子結(jié)構(gòu)不能提供足夠的配位空間，從而阻止了相鄰C?C鍵的連續(xù)斷裂，也避免了甲烷通過聚合物的碎片化裂解而產(chǎn)生。最后，為探究Ru SAC在聚烯烴氫解的工業(yè)應(yīng)用前景，對(duì)該催化劑的穩(wěn)定性、可回收性以及普適性進(jìn)行了研究（圖3）。研究結(jié)果表明，Ru SAC具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和良好的可回收性，并且可適用于高效且選擇性降解各類聚烯烴（HDPE、LDPE和PP）以及商用塑料，可見該體系對(duì)廢棄塑料的可持續(xù)升級(jí)回收具有巨大的應(yīng)用前景。該工作以“Site-Selective Polyolefin Hydrogenolysis on Atomic Ru for Methanation Suppression and Liquid Fuel Production”為題發(fā)表在Science Partener Journal《Research》上（Research, 2023, 6, 0032）。

圖1 Ru基催化劑在正十六烷以及聚烯烴氫解中的催化性能。

 圖2 不同Ru催化劑上的聚烯烴氫解機(jī)理研究。

 圖3 Ru SAC在聚烯烴氫解中的穩(wěn)定性和普適性測(cè)試。

  隨著廢棄塑料的與日俱增，其可持續(xù)升級(jí)回收已成為全球的研究熱點(diǎn)。在過去的三年中，陳金星團(tuán)隊(duì)聚焦于廢棄塑料的催化轉(zhuǎn)化和可持續(xù)升級(jí)回收，構(gòu)筑了光熱催化塑料回收體系。該團(tuán)隊(duì)從納米材料的可控制備（J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 20513; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 133, 4163; Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 131, 9376； Acc. Chem. Res. 2021, 54, 1168; ACS Nano 2022, 16, 16869; Nano Lett. 2023, 23, 685）出發(fā)，圍繞太陽能光熱轉(zhuǎn)換機(jī)制和效率提升（ACS Energy Lett. 2022, 7, 3476; ACS Nano 2022, 16, 910; ACS Nano 2020, 14, 17419; Nano Lett. 2020, 20, 6051; Nano Lett. 2019, 19, 400），構(gòu)筑了光熱催化塑料回收體系（Matter 2022, 5, 1305?1317; Trends in Chemistry 2022, 4, 822?834; Adv. Funct. Mater. 2023, 33, 2210283），總結(jié)和展望了廢棄塑料的新興回收策略（ACS Catal. 2022, 12, 4659?4679; SusMat 2022, 2, 161?185; Matter 2022, 5, 1339?1341.），為廢棄塑料催化回收提供了新的可能。

  原文鏈接：https://spj.science.org/doi/10.34133/research.0032