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蘇州大學陳金星/曹暮寒/王璐 JACS：非貴金屬催化聚烯烴氫解
2024-04-05  來源：高分子科技

  隨著聚烯烴塑料的大量使用，廢棄聚烯烴塑料引發(fā)了嚴峻的環(huán)境污染問題。新興的聚烯烴氫解技術可將廢棄聚烯烴高效轉化為高附價值的烷烴液體燃料和天然氣組分，成為了一種前景廣闊的化學回收技術。然而，聚烯烴氫解技術的發(fā)展嚴重受限于高昂的貴金屬催化劑（Pt和Ru）成本。因此，迫切需要在保持高效催化性能的同時，探索具有成本效益且天然資源豐富的過渡金屬催化劑作為替代。



  近期，蘇州大學功能納米與軟物質研究院的陳金星副教授與曹暮寒副研究員和王璐教授合作，發(fā)展了聚烯烴氫解的高效非貴金屬催化劑。該團隊通過將鈷基層狀雙氫氧化物（CoAl-LDH）進行不同條件的還原處理，實現(xiàn)了鈷物種結構的連續(xù)演化，由CoAl-LDH轉變?yōu)?/span>Co-Al混合氧化物和Co/CoAlOx（圖1）。實驗結果表明，金屬Co物種（Co/CoAlOx中的Co0位點）展現(xiàn)出最高的聚烯烴氫解活性。在280°C、2 MPa H2壓力以及3小時的反應條件下，性能最優(yōu)的CoAlOx-H650展現(xiàn)出96.2%的LDPE固體轉化率（圖2）。機制研究表明，聚烯烴分子易于金屬Co表面發(fā)生C-C鍵的連續(xù)裂解，生成大量低附加值的甲烷氣體。為解決這一挑戰(zhàn)，該團隊利用LDH材料的組分靈活性，通過向前驅體組分中摻雜痕量加氫金屬Ni實現(xiàn)了對氫解選擇性的顯著優(yōu)化。該工作以“Layered Double Hydroxide Derivatives for Polyolefin Upcycling”為題發(fā)表在《J. Am. Chem. Soc》上，該文的第一作者是蘇州大學博士生褚名宇，通訊作者為蘇州大學陳金星副教授、曹暮寒副研究員和王璐教授。該工作得到了國家自然科學項目的資助。 


圖1. CoAl-LDH衍生催化劑的結構演化。


圖2. CoAl-LDH衍生催化劑的氫解性能。


  該工作是團隊近期關于廢棄塑料化學回收的在最新進展之一。在過去兩年中，該團隊圍繞聚烯烴氫解催化劑的設計，構建了具有穩(wěn)定界面釕物種（Ru0/Ru+）的活性位點用于高效聚烯烴氫解（J. Am. Chem. Soc. 2024, 146, 7076）；提出了熵限域效應抑制聚合物的高自由度以提升聚烯烴氫解的活性（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202313174）。此外，該團隊聚焦廢棄塑料的可持續(xù)光熱催化回收，發(fā)展了一系列光熱催化塑料回收體系（Nat. Commun. 2024, 15, 2730; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202308930; Matter 2022, 5, 1305）和多種光熱材料精準合成策略（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 4117; Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 9275；J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 20513）。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c00327

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（責任編輯：xu）
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