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北京林業(yè)大學(xué)楊俊 Energy Environ. Sci.：全方位超分子兩性離子水凝膠電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)環(huán)境適應(yīng)的無(wú)枝晶鋅離子電容器
2023-02-11  來(lái)源：高分子科技

  水凝膠電解質(zhì)基鋅離子電容器具有可持續(xù)性、固有安全性、高能量/功率密度和出色的機(jī)械性能等諸多優(yōu)勢(shì)，被認(rèn)為是一種非常有發(fā)展前景的柔性儲(chǔ)能技術(shù)；仡欉^(guò)去，鋅陽(yáng)極一直受到界面問(wèn)題的干擾（鋅枝晶生長(zhǎng)、副反應(yīng)和循環(huán)引發(fā)的界面裂紋）以及面臨著難以將多個(gè)功能集成到單一水凝膠電解質(zhì)中的困難，導(dǎo)致柔性鋅離子電容器在各種復(fù)雜場(chǎng)景下的性能嚴(yán)重衰退。



  針對(duì)上述不足，北京林業(yè)大學(xué)楊俊等人在前期研究的基礎(chǔ)上（ACS Nano 2021, 15, 18469?18482），提出了一種全方位 (all-round)超分子兩性離子水凝膠電解質(zhì)（SZHE）的分子工程策略，實(shí)現(xiàn)了多種功能集成，包括可靠的力學(xué)-界面-環(huán)境穩(wěn)定性、優(yōu)秀的離子電導(dǎo)率（48 mS cm?1）和Zn2+遷移數(shù)（0.86）以及出色的自愈合性能。通過(guò)理論模擬和一系列實(shí)驗(yàn)測(cè)試系統(tǒng)探討了超分子兩性離子水凝膠電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶鋅陽(yáng)極的機(jī)理：原位修復(fù)長(zhǎng)循環(huán)誘導(dǎo)的裂紋、調(diào)節(jié)鋅離子溶劑化結(jié)構(gòu)、引導(dǎo)均勻鋅離子沉積和構(gòu)建界面處無(wú)水環(huán)境。得益于這些優(yōu)勢(shì)，組裝的環(huán)境適應(yīng)型鋅離子電容器在一系列實(shí)際應(yīng)用所需的安全測(cè)試中表現(xiàn)出色，并首次與可穿戴電生理傳感器集成，實(shí)現(xiàn)復(fù)雜場(chǎng)景下生理信號(hào)的穩(wěn)定監(jiān)測(cè)。 在自然界中，許多植物通過(guò)體內(nèi)積累兩性離子滲透劑，如甜菜堿和脯氨酸，以防止水結(jié)晶和調(diào)節(jié)水壓，幫助它們?cè)?/span>低溫和干旱環(huán)境中生存。受此啟發(fā)，楊俊等人提出一種雙交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì)策略，將自組裝超分子兩性離子可重組網(wǎng)絡(luò)引入到納米纖維素增強(qiáng)的聚丙烯酸網(wǎng)絡(luò)中制備了一種全方位超分子兩性離子水凝膠電解質(zhì)，集成了一系列至關(guān)重要的性能特征，包括較高的力學(xué)-界面-導(dǎo)電可靠性、出色的環(huán)境穩(wěn)定性（防潮、抗凍和耐熱性）和自愈性。


圖1全方位超分子兩性離子水凝膠電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)環(huán)境適應(yīng)型無(wú)枝晶鋅離子電容器。


  得益于兩性離子的加入，實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶高度可逆鋅陽(yáng)極，主要?dú)w因于以下幾個(gè)方面：兩性離子豐富的極性官能團(tuán)（羰基和氨基）、鋅陽(yáng)極的潤(rùn)濕性顯著增強(qiáng)、析氫電位顯著降低、腐蝕電位（Ecorr）增加、過(guò)電位的增加和穩(wěn)定的鋅空間聚集等因素。


圖2 兩性離子改性電解質(zhì)對(duì)鋅可逆性的作用。


  通過(guò)理論模擬和實(shí)驗(yàn)分析系統(tǒng)探討了超分子兩性離子水凝膠電解質(zhì)促進(jìn)鋅離子去溶劑化機(jī)理、原位修復(fù)長(zhǎng)循環(huán)誘導(dǎo)的裂紋、構(gòu)建離子通道和無(wú)水界面等方面的內(nèi)容。


圖3 兩性離子電解質(zhì)添加劑的機(jī)理分析


  基于全方位超分子兩性離子水凝膠電解質(zhì)構(gòu)建的環(huán)境適應(yīng)型鋅離子電容器在一系列實(shí)際應(yīng)用所需的嚴(yán)苛安全測(cè)試中表現(xiàn)優(yōu)異，例如彎曲、折疊、扭曲、剪切、錘擊、穿刺、冷凍、沸水浸泡和燒灼等內(nèi)容。


圖4. 超分子兩性離子水凝膠電解質(zhì)基鋅離子電容器的環(huán)境適應(yīng)性演示


  與可穿戴電生理傳感器集成，實(shí)現(xiàn)復(fù)雜場(chǎng)景下生理信號(hào)的穩(wěn)定監(jiān)測(cè)。文章最后對(duì)超分子兩性離子水凝膠電解質(zhì)未來(lái)的應(yīng)用進(jìn)行了展望，如化學(xué)-機(jī)械耦合、通過(guò)先進(jìn)的表征方法系統(tǒng)全面研究電極/電解質(zhì)界面、極端應(yīng)用場(chǎng)景（如水下、深海、超低溫環(huán)境＜?100 ℃）以及規(guī)模化、集成化和微型化等方面。


圖5. 超分子兩性離子水凝膠電解質(zhì)基鋅離子電容器的實(shí)際應(yīng)用展望


  以上研究成果以“All-Around Supramolecular Zwitterionic Hydrogel Electrolytes Enabling Environmentally Adaptive Dendrite-Free Aqueous Zinc Ion Capacitors”為題發(fā)表在能源類頂刊《Energy & Environmental Science》（IF 39.714）（DOI: 10.1039/D2EE03793A）上。北京林業(yè)大學(xué)楊俊研究組博士生符慶金為第一作者，許鳳教授對(duì)此項(xiàng)工作的完成提供了支持，該研究獲得中央高；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金和制漿造紙工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金支持。
楊俊研究組聚焦于天然高分子軟物質(zhì)材料方面的研究，近年來(lái)在Nat. Commun.、Energy Environ. Sci.、ACS Nano和Chem. Mater. 等期刊上發(fā)表系列論文揭示纖維素和木質(zhì)素在凝膠材料界面作用及其在柔性傳感器中的應(yīng)用探索。課題組目前招收2023級(jí)碩士生，歡迎優(yōu)秀學(xué)生加入，有意者請(qǐng)聯(lián)系yangjun11@bjfu.edu.cn，期待與您共同進(jìn)步！


  論文鏈接：https://doi.org/10.1039/D2EE03793A

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