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華中科技大學(xué)王艷教授團隊《Adv. Funct. Mater.》：基于硼酸酯pH響應(yīng)性的可再生抗菌納濾分離膜
2023-03-28  來源：高分子科技

  隨著人們生產(chǎn)生活水平的不斷提高，全球面臨水資源短缺問題。而膜分離技術(shù)作為分離效率高、操作條件溫和、應(yīng)用范圍廣泛的水處理技術(shù)為日益嚴峻的水短缺現(xiàn)狀提供了可持續(xù)的解決方案。然而，由于料液一側(cè)分離膜表面不可避免地與待處理廢水中的礦物質(zhì)、有機物和微生物接觸，幾乎所有的膜都面臨污染問題。更嚴重的是，由生物污染物在膜表面增殖形成的生物膜會嚴重阻塞水流通道，增大水處理過程中水的滲透阻力，造成水通量下降，加快膜老化，增加運行成本。因此，研究者們不斷向膜材料中引入抗菌劑以提升膜的抗生物污染性能，以保證其穩(wěn)定的分離效率。但可惜的是，引入的抗菌劑始終會面臨抗菌時效短，抗菌劑易耗盡的問題。在此背景下，如何能賦予膜可再生的抗菌性顯得尤為重要。


  近期，華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院王艷教授團隊提出了一種基于硼酸酯pH響應(yīng)性的膜表面可再生抗菌劑接枝的策略，以單胺基的單體成功制備富含硼酸基團的薄膜復(fù)合 (TFC) 納濾 (NF) 膜的超薄選擇層。所制備的TFC膜表面的硼酸基團可識別多種帶有二醇基團的抗生素，并可以通過pH響應(yīng)性將其多次反復(fù)引入膜表面，成功賦予膜可再生抗菌性（圖1）。該工作以“A Boronate Ester Driven Rechargeable Antibacterial Membrane for Fast Molecular Sieving”為題發(fā)表在《Adv. Funct. Mater.》上。文章第一作者是華中科技大學(xué)博士生易鳴。該研究得到國家自然科學(xué)基金委的支持。 


圖1. 在pH響應(yīng)下具備可再生抗菌性的氨基硼酸TFC膜


  本工作中，首先選取具有硼酸基團的胺單體3-氨基苯硼酸（3-aminophenylboronic acid， APBA）作為界面聚合反應(yīng)的水相單體制備TFC膜。區(qū)別于一般的水相胺單體，APBA結(jié)構(gòu)中僅帶有一個胺基，作為單胺基的單體，其在界面聚合反應(yīng)中仍然能與酰氯充分交聯(lián)并生成致密的選擇層（圖2a,2b）。通過研究發(fā)現(xiàn)，在水溶液中APBA中的硼酸基團能通過強氫鍵作用形成二聚體（圖2c）。文中通過改變APBA溶液的pH，觀察到選擇層的生長在堿性條件下將受到限制（圖2d,2f）。進一步證明硼酸基團為聚酰胺的交聯(lián)結(jié)構(gòu)提供了基礎(chǔ)。更重要的是，這些硼酸基團是賦予膜可再生抗菌性的關(guān)鍵。 


圖2. (a,b) APBA在溶液中與酰氯反應(yīng)生成的超薄層; (c) APBA分子在水中的結(jié)構(gòu); (d,f) APBA溶液pH對聚酰胺層生長的影響; (e) 氨基硼酸TFC膜制備示意圖


  接著，以膜上的硼酸基團作為橋梁，引入各種帶二醇結(jié)構(gòu)的抗生素。這些抗菌劑能和膜上的硼酸官能團反應(yīng)生成具有pH響應(yīng)性的硼酸酯結(jié)構(gòu)。在抗菌劑發(fā)揮完殺菌作用并通過pH響應(yīng)釋放之后，可在膜表面重新引入新的抗菌劑（圖1）。氨基硼酸TFC膜的表面形貌和表面性質(zhì)會隨著失效的抗菌劑釋放而恢復(fù)到初始狀態(tài)（圖3）。而其在接枝兩種不同的抗生素后，均展現(xiàn)出優(yōu)越的抗菌性（圖4a,4b）。最重要的是，氨基硼酸TFC膜經(jīng)歷了四個循環(huán)的可再生測試后抗菌性能依然達到99%（圖4c,4d）。 


圖3. 氨基硼酸TFC膜在pH響應(yīng)下接枝和釋放抗生素后表面性質(zhì)的變化 


圖4. (a,b) 氨基硼酸TFC膜接枝不同的抗生素后的抗菌性能; (c,d) 氨基硼酸TFC膜的可再生抗菌性能

  而作為分離膜，氨基硼酸TFC膜對含鹽染料展現(xiàn)出超高的分離性能。得益于APBA在水溶液中形成的二聚體結(jié)構(gòu)，制備所得的疏松聚酰胺層對NaCl的截留低至0.93%的同時對剛果紅的截留達98.1%，水通量達到49.3~53.4 L m-2 h-1 bar-1（圖5）。這種基于氨基硼酸結(jié)構(gòu)的TFC膜對未來高通量可再生抗菌膜的發(fā)展提供了新思路。 


圖5. 氨基硼酸TFC膜在pH響應(yīng)性下的分離性能


  論文信息：A Boronate Ester Driven Rechargeable Antibacterial Membrane for Fast Molecular Sieving（doi.org/10.1002/adfm.202213471）

  Ming Yi, Thi Dao Nguyen, Huan Liu, Yafang Liu, Shu Xiong, and Yan Wang* 

  https://doi.org/10.1002/adfm.202213471

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