合成的活性物質(zhì)如Janus膠體、活性液滴或微型飛行器可以在均勻環(huán)境中自主推進(jìn)。這些微馬達(dá)不需要任何運(yùn)動或電子部件即可在亞細(xì)胞尺度上攜帶藥物和其他貨物。但是，大多數(shù)合成微馬達(dá)在能量供應(yīng)和運(yùn)動多樣性方面仍然落后于泳動的生物。根據(jù)運(yùn)動類型，微馬達(dá)大致可分為線形微馬達(dá)和手性微馬達(dá)。線性微馬達(dá)以線性或彈道的方式運(yùn)動，而手性游馬達(dá)的軌跡呈圓形或螺旋形。后者在諸如最佳表面覆蓋等問題上具有優(yōu)勢，更重要的是，手性在游馬達(dá)的集體行為中也起著至關(guān)重要的作用，可能導(dǎo)致旋轉(zhuǎn)微群陣列，漩渦陣列和同步膠體齒輪等模式。這種豐富的現(xiàn)象學(xué)與相對有限的創(chuàng)造手性自主推進(jìn)的機(jī)制形成鮮明對比。
近日，華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院瞿金平院士團(tuán)隊牛冉研究員在《Advanced Science》雜志在線發(fā)表了題為“Self-solidifying active droplets showing memory-induced chirality”的研究文章（Adv. Sci. 2023, 2300866）。該研究提出了一種通過自生聚電解質(zhì)濃度梯度驅(qū)動的水-水液滴馬達(dá)。它在自固化時釋放可降低表面張力的聚電解質(zhì)，從而降低周圍水的表面張力，進(jìn)而誘導(dǎo)液滴自主推進(jìn)。聚電解質(zhì)的低擴(kuò)散系數(shù)導(dǎo)致長壽命的化學(xué)軌跡，從而產(chǎn)生記憶效應(yīng)，誘導(dǎo)液滴從線性運(yùn)動到手性運(yùn)動過渡。得益于自推進(jìn)運(yùn)動和流場誘導(dǎo)的混合效果，液滴馬達(dá)能夠在90分鐘內(nèi)高效地從水溶液中去除鈾(去除率高達(dá)85%)。該研究結(jié)果為制備能夠自主進(jìn)行手性運(yùn)動和收集毒素的微馬達(dá)提供了一條途徑。
圖1. 自固化液滴馬達(dá)的設(shè)計制備與自主推進(jìn)
圖2. 液滴運(yùn)動表征與適應(yīng)性拓展
圖5. 手性運(yùn)動的機(jī)理
圖6. 鈾吸附應(yīng)用研究
基于磺酸-鈾酰配位，液滴微馬達(dá)可以作為先進(jìn)的“清潔機(jī)器人”，從水中去除放射性鈾元素(圖6f)。液滴首先在pH=1.25的酸性水溶液中分別絡(luò)合3分鐘、10分鐘和6小時，然后轉(zhuǎn)移到10 ppm的鈾溶液中。第一個液滴(絡(luò)合3分鐘)去除動力學(xué)最快，在90分鐘內(nèi)去除了84.7%的鈾，而第二個液滴(絡(luò)合10分鐘)和第三個液滴(絡(luò)合6小時)在相同的時間內(nèi)去除了54.1%和8.7%的鈾(圖6g)。在運(yùn)動的前20分鐘內(nèi)，第1液滴的速度比第2液滴更快，探索的面積也更大，而第3液滴是靜止的。因此，自推進(jìn)運(yùn)動有助于促進(jìn)液滴微馬達(dá)探索鈾酰離子沒有被吸附的區(qū)域。此外，液滴產(chǎn)生的流場通過打破鈾酰離子的被動擴(kuò)散來促進(jìn)溶液的混合。因此，通過液滴游泳器的主動運(yùn)動，大大提高了除鈾效率。
總結(jié)：本文實現(xiàn)并分析了基于聚電解質(zhì)的水-水自固化液滴馬達(dá)。與大多數(shù)現(xiàn)有的合成微馬達(dá)不同，自固化液滴不需要任何持續(xù)的外部燃料，它們自身配備了一個內(nèi)部能量庫。這些游馬達(dá)表現(xiàn)出彈道運(yùn)動向手性運(yùn)動的動態(tài)過渡，不需要任何明顯的對稱破壞或復(fù)雜(粘彈性)環(huán)境。該研究結(jié)果建立了一種替代機(jī)制，可以用于其他系統(tǒng)，如水凝膠。同時，該研究揭示了手性和記憶效應(yīng)之間迄今未知的關(guān)系，表明游馬達(dá)的化學(xué)痕跡記憶會影響自身軌跡。此外，液滴微馬達(dá)能夠高效地去除水中的鈾。這種自驅(qū)動方法可用于優(yōu)化下一代微馬達(dá)，用于諸如最佳表面覆蓋、靶向藥物輸送或在不易外部能量輸入的環(huán)境中進(jìn)行顯微手術(shù)等任務(wù)。
全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202300866
