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廈門大學(xué)林友輝教授團(tuán)隊 Nat. Commun.：流體誘導(dǎo)排列設(shè)計構(gòu)建多尺度有序結(jié)構(gòu)水凝膠
2024-01-14  來源：高分子科技

  天然結(jié)構(gòu)材料通？梢詫崿F(xiàn)強(qiáng)度和韌性的有機(jī)結(jié)合，這是由于它們在多尺度上的復(fù)雜層次組裝所導(dǎo)致的。受天然結(jié)構(gòu)材料啟發(fā)，動態(tài)調(diào)控高分子聚合物的結(jié)構(gòu)形成與轉(zhuǎn)化對設(shè)計和開發(fā)高性能的軟凝聚態(tài)體系具有十分重大的意義。然而，通過一種通用且可擴(kuò)展的方式在合成軟物質(zhì)材料中設(shè)計類似高度有序的結(jié)構(gòu)仍然存在巨大的挑戰(zhàn)。


圖1.設(shè)計構(gòu)建多尺度有序結(jié)構(gòu)水凝膠。


  近期，廈門大學(xué)林友輝教授與新加坡南洋理工大學(xué) Pooi See Lee 教授團(tuán)隊聯(lián)合設(shè)計了一種流體誘導(dǎo)排列的方法對聚乙烯醇（PVA）水凝膠纖維進(jìn)行取向調(diào)控和組裝，實現(xiàn)了以簡單方式在軟物質(zhì)體系中構(gòu)造仿生多尺度有序結(jié)構(gòu)（圖1）。通過分子動力學(xué)模擬的方法在理論上證明了制備過程中聚合物分子的取向變化，以粗粒化模型對PVA分子鏈進(jìn)行模擬，通過高分子鏈的均方末端間距來表征聚合物鏈的取向程度（圖2）。通過廣角X射線散射（WAXS）和原位小角X射線散射（SAXS）對其納米纖維的排列進(jìn)行表征，結(jié)果顯示PVA水凝膠在微觀尺度上發(fā)生了明顯的取向，并且在拉伸條件下半結(jié)晶的PVA高分子鏈發(fā)生微觀結(jié)構(gòu)演變，這與軟材料的強(qiáng)度和韌性有密切聯(lián)系（圖3）。致密排列的纖維結(jié)構(gòu)和高度的結(jié)晶賦予了PVA水凝膠優(yōu)異的機(jī)械性能和抗裂紋擴(kuò)展的能力（圖4）。這項研究工作闡述了結(jié)構(gòu)水凝膠多尺度強(qiáng)化和增韌機(jī)制，為基于簡單模塊的軟物質(zhì)結(jié)構(gòu)的設(shè)計和開發(fā)提供了一個全新的發(fā)展方向，同時在聚合物的微觀結(jié)構(gòu)調(diào)控提供了新的控制維度。該工作以“Bioinspired structural hydrogels with highly ordered hierarchical orientations by flow-induced alignment of nanofibrils”為題發(fā)表在《Nature Communications》上（Nature Communications 2024, 15, 118）。文章第一作者是廈門大學(xué)博士研究生朱水洪。該研究得到國家自然科學(xué)基金委的支持。感謝東南大學(xué)湯啟云教授在分子動力學(xué)模擬和數(shù)據(jù)分析部分提供的支持與幫助。 


圖2. 流體誘導(dǎo)排列的方式制備各向異性仿生結(jié)構(gòu)水凝膠。 


圖3. 各向異性PVA纖維水凝膠的微觀取向結(jié)構(gòu)和高結(jié)晶度。 


圖4. PVA纖維水凝膠的機(jī)械性能和抗裂紋結(jié)構(gòu)。


  該工作是團(tuán)隊近期關(guān)于調(diào)控高分子的結(jié)構(gòu)與性能相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。水凝膠體系的均質(zhì)性和隨機(jī)分布的聚合物鏈?zhǔn)箍刂聘叻肿泳W(wǎng)絡(luò)的有序排列存在巨大挑戰(zhàn)。為此團(tuán)隊發(fā)展了流體誘導(dǎo)聚合物排列的方法，深入探索了半結(jié)晶高分子聚合物的結(jié)構(gòu)形成與轉(zhuǎn)化，開創(chuàng)了調(diào)控聚合物分子取向的全新策略。在過去的研究中，結(jié)合微納米制備工藝，團(tuán)隊開發(fā)了一系列基于天然聚合物結(jié)構(gòu)調(diào)控體系（Adv. Mater. 2019, 31, 1900870; ACS Appl. Bio Mater. 2020, 3, 2891），在此基礎(chǔ)上探索了其在柔性功能器件和人機(jī)交互領(lǐng)域的應(yīng)用潛能（Adv. Sci. 2023, 10, 2207400；Small 2020, 16, 2000128;），并且系統(tǒng)性地論述了天然聚合物的結(jié)構(gòu)調(diào)控的方法及其應(yīng)用（Small Methods 2021, 5, 2001060）。


  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-44481-8

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