近日，香港科技大學(xué)唐本忠院士和中科院化學(xué)研究所彭謙副教授等報道了幾種含有羰基（C=O）、重鹵素原子（F、Cl或Br）和π-延伸硫芴基團的純有機熒光體，在Nature Communication上發(fā)表了題為“White light emission from a single organic molecule with dual phosphorescence at room temperature”的研究論文。
上述熒光體在晶態(tài)均顯示出雙室溫磷光（RTP）發(fā)射現(xiàn)象。有趣的是，在ClBDBT中可觀察到純白色磷光發(fā)射，其CIE1931色度坐標為（0.33，0.35）。白光發(fā)射來自兩種具有不同波長和壽命的室溫磷光能帶（即兩種具有不同激發(fā)能量和過渡軌道特性的電子激發(fā)三線態(tài)）混合。研究人員也證實系統(tǒng)內(nèi)混合低激發(fā)和高激發(fā)的三線態(tài)發(fā)射雙重室溫磷光是一種構(gòu)筑無金屬純磷光的SMWLEs通用的策略。
圖1開發(fā)SMWLEs室溫磷光系統(tǒng)的策略和實例
a) 雙磷光發(fā)射的Jablonski能級圖；
b) ClBDBT的照片。其中以ClBDBT 粉末繪出一盞燈的形狀，激發(fā)源開啟時為白色，關(guān)閉后為黃色；
c) 室溫磷光體的分子結(jié)構(gòu)。
圖2 幾種磷光體的光物理性質(zhì)
a) 300 K時幾種磷光體的瞬態(tài)（實線）和穩(wěn)態(tài)（虛線，10 ms）PL光譜圖；
b) 300 K時幾種磷光體的600 nm持續(xù)發(fā)射和467 nm快速發(fā)射（插圖）的PL衰減線；
c) 幾種磷光體的CIE 1931色度坐標；
d) 激發(fā)波長為365 nm時，幾種磷光體在激發(fā)前后的照片及其磷光量子效率和壽命。
圖3 ClBDBT溫度相關(guān)的光物理性質(zhì)
a) 50-300K下ClBDBT晶體的PL光譜；
b) 77 K 下ClBDBT的瞬態(tài)（實線）和穩(wěn)態(tài)（虛線，10 ms） PL光譜以及其粉末和溶液狀態(tài)的照片；
c) 50-300K下551 nm激發(fā)的ClBDBT 時間分辨PL衰減線；
d) 50-300K下467 nm激發(fā)的ClBDBT 時間分辨PL衰減線。
圖4 機理探究的理論計算
a) 計算所得絕熱能級；
b) 計算所得電子轉(zhuǎn)移性能；
c) 相應(yīng)的前線分子軌道；
d) 300K時T1和T2態(tài)的發(fā)射光譜；
e) 50-300 K下ClBDBT的(TD) B3LYP/6-31(d)/GAFF水平上T1態(tài)的發(fā)射光譜。
圖5 BDBT、ClBDBT和BrBDBT的晶體結(jié)構(gòu)
氧原子為紅色，硫原子為黃色，氯原子為綠色，溴原子為桔色，氫原子未顯示。
該研究報道了幾種具有雙重RTP發(fā)射的純有機室溫熒光體。實驗和理論研究表明，雙重RTP應(yīng)來源于低激發(fā)和高激發(fā)三線態(tài)，在此基礎(chǔ)上獲得了具有純粹磷光的白光發(fā)射材料，其中ClBDBF的CIE 1931色度坐標為（0.33，0.35）。從該研究的實驗和理論的所得設(shè)計策略將應(yīng)用于繼續(xù)探索白色有機磷光體發(fā)射器，以及探究鹵素原子和包裝模式的影響。
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