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  多孔材料域的快速發(fā)展使得具有復雜結(jié)構(gòu)的新材料不斷涌現(xiàn)，然而如何通過表征手段來準確闡釋所得材料的等級結(jié)構(gòu)信息往往是新材料研究過程中的一大瓶頸。金屬有機框架（metal-organic frameworks, MOFs）作為一類極具應用前景的多孔材料同樣面臨著這樣的問題。不少研究發(fā)現(xiàn)，MOFs晶體中的官能團（域）（Functional domain）的空間分布直接關(guān)系到材料的吸附性能、化學穩(wěn)定性以及在其他介質(zhì)中的分散度，但是用常規(guī)的表征手段來研究化學官能團在MOFs材料中的分布相當困難，這一問題極大地阻礙了復雜結(jié)構(gòu)MOFs材料的理性設(shè)計研究。

  近日，上�？萍即髮W物質(zhì)學院李濤教授課題組開發(fā)了一種用于研究MOFs材料官能團域的新方法。該方法巧妙地利用了金鹽在MOFs孔道內(nèi)高溫還原過程中易擴散和選擇性沉積的特性來追蹤識別層狀MOFs（stratified MOFs）材料內(nèi)的官能團域。該研究成果以“Tracking and Visualization of Functional Domains in Stratified Metal-Organic Frameworks Using Gold Nanoparticles”為題發(fā)表于國際知名學術(shù)期刊ACS Central Science。

圖1. 用金納米顆粒識別官能團域的示意圖

  該工作首先選取了一系列具有核殼結(jié)構(gòu)的層狀MOFs，并將氯金酸（HAuCl₄）灌入MOFs孔道內(nèi)。隨后，MOFs孔道內(nèi)的Au(III)在200℃氫氣氛圍下被還原為金納米顆粒（Au NPs）并在MOFs的孔道之間自由擴散。由于不同官能團域?qū)τ贏u NPs的表面有著不同的親和力，Au NPs能夠選擇性地在“親金”(Au-philic）的官能團域內(nèi)進行結(jié)晶生長。得益于還原后的Au NPs的高襯度，層狀MOFs的官能團域邊界能在透射電子顯微鏡（TEM）下清晰地被勾勒出來。因此該方法被稱之為Gold Diffusion Enabled Domain Identification（GDEDI）。GDEDI法在用來確定殼核MOF官能團域邊界時能獲得高達±1.5 nm的空間分辨率。甚至對于傳統(tǒng)方法無法表征的一類殼核MOF: UiO-66-NH₂@UiO-66-NO₂，該方法依然可以實現(xiàn)對官能團域進行準確識別。本工作為研究具有復雜官能團域分布的MOFs材料（例如MTV-MOF、層狀MOFs和漸變MOFs等）提供了新思路。

  該課題的研究工作全部在上科大完成，上科大為第一完成單位。李濤課題組2017級碩士研究生秦雪迪為第一作者，李濤教授為通訊作者。該研究中密度泛函理論計算部分由物質(zhì)學院Yongjin Lee教授課題組2018級碩士研究生鄔家晟完成。電子顯微三維重構(gòu)（3-D TEM Tomography）實驗由物質(zhì)學院馬延航課題組2016級本科生范亞奇完成，充分體現(xiàn)了物質(zhì)學院交叉合作的良好氛圍。該研究由國家自然科學基金青年科學基金和上科大啟動基金等項目支持。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscentsci.9b01205