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  得益于鈣鈦礦太陽(yáng)電池其獨(dú)特的光物理特性、低能耗的制造工藝、柔性設(shè)備的兼容性以及針對(duì)不同應(yīng)用場(chǎng)景的開(kāi)發(fā)，使得其商業(yè)化潛力日益突出。在近十幾年以來(lái)，隨著科研工作者們的大力投入，不斷推動(dòng)并刷新記錄效率，其單節(jié)認(rèn)證效率已經(jīng)達(dá)到25.5%，滿足商業(yè)化使用的標(biāo)準(zhǔn)。然而，長(zhǎng)期穩(wěn)定性和大面積加工技術(shù)仍是鈣鈦礦太陽(yáng)電池商業(yè)化應(yīng)用的嚴(yán)峻挑戰(zhàn)，尤其是將結(jié)晶質(zhì)量與器件結(jié)構(gòu)優(yōu)化轉(zhuǎn)移到柔性大面積印刷上來(lái)。因此，如果想推動(dòng)柔性鈣鈦礦太陽(yáng)能電池走向商業(yè)化的道路，就必須解決這兩個(gè)方面的科學(xué)問(wèn)題。

  陳義旺教授研究團(tuán)隊(duì)在這一方面開(kāi)展了系列工作，通過(guò)探究界面層合成工藝，提出界面粘結(jié)策略，消除界面缺陷等方法提高柔性鈣鈦礦器件的大面積加工的可操作性(Sci. China Chem. 2021, 64, 834–843, Nat. Commun.2020, 11, 3016, J. Mater. Chem. A, 2021,9, 5759-5768)。利用“聚合物支架”和“尺寸效應(yīng)”調(diào)控鈣鈦礦結(jié)晶動(dòng)力學(xué)，提出“水泥晶界”策略來(lái)修補(bǔ)缺陷敏感的晶界區(qū)域，以及借助自愈合聚氨酯來(lái)修復(fù)受損的柔性鈣鈦礦器件等方法實(shí)現(xiàn)柔性光伏器件性能的有效提升(Adv. Mater. 2020, 32, 2000617, Angew. Chemie Int. Ed. 2021, 60, 14693-14700, Sci. Bull. 2021, 66, 527-535, Angew. Chemie Int. Ed. 2020, 59,16602-16608)。

  受益于黃維院士團(tuán)隊(duì)近些年在離子液體應(yīng)用于鈣鈦礦光伏器件的啟發(fā)(Chem2019, 5, 995-1006, Angew. Chemie Int. Ed. 2020, 59, 13354-13361, Science 2021, 371, 1359–1364)，鈣鈦礦前驅(qū)體溶液到薄膜之間的轉(zhuǎn)變過(guò)程將會(huì)嚴(yán)重影響鈣鈦礦結(jié)晶質(zhì)量以及后續(xù)的光伏器件性能。尤其是對(duì)于大面積印刷過(guò)程中極易出現(xiàn)的微米級(jí)缺陷，主要包括針孔以及晶界裂紋的現(xiàn)象，需要著重從結(jié)晶動(dòng)力學(xué)方面進(jìn)行考量。此外，高質(zhì)量的鈣鈦礦晶體表面處仍存在著高活性的懸掛鍵，這種納米級(jí)缺陷對(duì)于鈣鈦礦器件的長(zhǎng)期穩(wěn)定性帶來(lái)了諸多弊端。為了解決這些問(wèn)題，研究團(tuán)隊(duì)提出了多尺度的缺陷策略來(lái)實(shí)現(xiàn)大面積柔性鈣鈦礦的加工制備。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)醋酸甲胺（MAAc）作為墨水輔助劑（IAS）引入到前驅(qū)體溶液中，可以有效調(diào)控鈣鈦礦膠體粒子的聚集行為。此外，通過(guò)預(yù)先沉積4-氯苯磺酸（Cl-BSA）于電極表面，來(lái)實(shí)現(xiàn)更穩(wěn)定的鈣鈦礦界面，最終使得大面積柔性鈣鈦礦器件的性能和穩(wěn)定性得到優(yōu)化。

圖1 半月板印刷以及多尺度缺陷鈍化的機(jī)理示意圖。

  團(tuán)隊(duì)利用通過(guò)原位光學(xué)顯微鏡觀測(cè)，發(fā)現(xiàn)存在于參考樣品中較大尺寸的膠體粒子消失，這種被抑制的膠體粒子聚集行為可以有效地提高前驅(qū)體溶液的過(guò)飽和濃度閾值，繼而實(shí)現(xiàn)了多位點(diǎn)的同時(shí)成核以及更均勻的結(jié)晶質(zhì)量。通過(guò)隨機(jī)點(diǎn)位的紫外吸收測(cè)試驗(yàn)證了這一觀點(diǎn)。此外，通過(guò)密度函數(shù)理論的模擬計(jì)算和缺陷態(tài)密度測(cè)試，確認(rèn)了界面處的缺陷得到有效地鈍化，形成了更穩(wěn)定的鈣鈦礦的界面。最終，基于1.01 cm²的刮涂器件得到了18.12%的光電轉(zhuǎn)換效率和提高的空氣氣氛穩(wěn)定性。研究團(tuán)隊(duì)相信，這種多尺度缺陷修復(fù)策略為大面積柔性鈣鈦礦太陽(yáng)能電池提供了均質(zhì)性和穩(wěn)定性的集成設(shè)計(jì)理念。

  本論文發(fā)表于Advanced Functional Materials上，題為“A Highly Tolerant Printing for Scalable and Flexible Perovskite Solar Cells”。本文通訊作者為南昌大學(xué)陳義旺教授以及胡婷博士，合作者為暨南大學(xué)李風(fēng)煜教授。第一作者為南昌大學(xué)博士研究生邢直，共同第一作者為暨南大學(xué)林素俞和南昌大學(xué)孟祥川博士。

  全文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202107726