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  配位驅(qū)動的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)是具有可逆和動態(tài)特性的新穎體系，在分離、催化、傳感、生物醫(yī)學(xué)和光電器件等應(yīng)用中顯示出獨特的優(yōu)勢。含有配位鍵的聚合物材料可以克服機械強度和動態(tài)自愈之間的此升彼降的矛盾。然而，傳統(tǒng)的配位網(wǎng)絡(luò)通常由金屬離子和配體組成，組分單一、功能匱乏，使其難以實現(xiàn)基于整體結(jié)構(gòu)設(shè)計的高效可控組裝。因此，構(gòu)建新型的配位交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡(luò)以克服傳統(tǒng)交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡(luò)的缺點是極具挑戰(zhàn)性的研究目標之一。

  金屬-有機籠（MOPs）作為一類新穎的分子容器/反應(yīng)瓶，由金屬離子和有機配體配位驅(qū)動自組裝而成，在分離、催化、儲能、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景。特別是一些 MOPs 具有獨特的溶解性，即所謂的溶液加工性。因此，MOPs 可以作為溶液中的大分子單體，與其它反應(yīng)物（包括有機小分子、金屬離子、大分子）進行組裝，以構(gòu)建聚合物網(wǎng)絡(luò)。與傳統(tǒng)的配位交聯(lián)劑（如金屬離子）相比，MOPs可以賦予聚合物全新的功能。作為結(jié)構(gòu)明確的分子支架，MOPs具有可調(diào)節(jié)和可預(yù)測的反應(yīng)位點，有利于進行構(gòu)效關(guān)系的研究。盡管一些研究工作已報道通過超分子相互作用制備以 MOPs 為核心的聚合物網(wǎng)絡(luò)，但是在這些研究中，聚合物大多數(shù)以凝膠狀態(tài)存在（圖 1），制備高機械強度的多功能膜材料則鮮有報道。

圖1文獻報道的配位交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)和本工作的超交聯(lián)配位網(wǎng)絡(luò)示意圖

圖2 （a）CHMOP-1(M) 膜的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（b）CHMOP-4(Cu)的形狀記憶循環(huán)曲線；（c）原始、含有缺口和愈合的 CHMOP-4(Cu) 膜的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（d）CHMOP樣品的形狀記憶行為和自愈行為演示；（e）SMASH 機理示意圖；（f）CHMOP-4(Cu)膜的SMASH演示圖

圖3 （a）在二氯甲烷中CHMOP-4(Cu)膜的溶液加工性演示圖；（b）CHMOPs聚合物溶液可噴灑在基材上，噴涂圖案可通過屏蔽板定制；（c）具有CHMOP 涂層的織物照片，可以通過不同方法改變涂層顏色；（d） CHMOP-4(Cu)作為3D打印墨水在室溫下打印“NKU”圖案；（e）具有CHMOP 涂層的智能織物的形狀記憶行為。

  綜上，作者利用可溶性MOPs作為高連接性構(gòu)建單元，通過配位后組裝的方法，制備一系列CHMOP聚合物膜材料。CHMOPs是具有可逆和動態(tài)特性的配位超交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，可以克服機械強度和動態(tài)自愈之間此升彼降的矛盾關(guān)系，同時實現(xiàn)形狀記憶和自愈的功能耦合。得益于優(yōu)異的溶液加工性，CHMOPs 可以作為 3D 打印墨水或智能涂層應(yīng)用于復(fù)雜的應(yīng)用場景。這種以MOPs為核心的超交聯(lián)配位網(wǎng)絡(luò)提供了一種可定制的多功能平臺：可以根據(jù)需求調(diào)整和定制MOPs 或大分子的類型和官能團。這類MOPs基功能性軟材料易于制備、可重復(fù)利用、可定制且實現(xiàn)了多功能的耦合，為擴展MOPs的應(yīng)用領(lǐng)域和構(gòu)建新的智能材料提供了新的解決方案。

  論文下載地址：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202212253

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