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天津大學(xué)汪懷遠(yuǎn)團(tuán)隊(duì) CEJ：基于仿生策略的超雙疏涂層及其抗原油粘附、抗結(jié)蠟和抗腐蝕性能
2022-12-12  來源：高分子科技

  石油化工管道和設(shè)備中的原油粘附、石蠟沉積和腐蝕問題，長(zhǎng)期影響著石油工業(yè)的安全和高效生產(chǎn)，嚴(yán)重時(shí)會(huì)造成巨大的安全和經(jīng)濟(jì)問題。對(duì)面極端工況下的油氣管道和裝備的抗原油粘附、抗結(jié)蠟和腐蝕防護(hù)的重大需求，涂層防護(hù)作為一種高效且經(jīng)濟(jì)的防護(hù)技術(shù)受到了廣泛關(guān)注和研究。然而，現(xiàn)有涂層普遍存在抗原油粘附力差、易結(jié)蠟和耐腐蝕性不足等問題，限制了功能涂層及其應(yīng)用進(jìn)一步發(fā)展。同時(shí)具有拒油/拒水性質(zhì)的功能一體化超雙疏涂層可作為一種理想的防護(hù)涂層，以更好地滿足上述需求。然而，現(xiàn)有的超雙疏涂層設(shè)計(jì)和制備及耐久性方面仍難以解決上述難題。此外，如何關(guān)聯(lián)和揭示超雙疏涂層的微觀結(jié)構(gòu)、拒液性和抗油/防蠟性能之間的關(guān)系，也是期待解決的問題。



  針對(duì)上述問題，天津大學(xué)汪懷遠(yuǎn)教授團(tuán)隊(duì)基于仿生策略，采用噴涂技術(shù)制備了一種具有多功能的超雙疏涂層(OCA = 152.1±0.4°，OSA = 8.2±0.8°)。為模擬具有超雙疏特性的彈尾蟲角質(zhì)層結(jié)構(gòu)，作者在中空玻璃微球表面原位負(fù)載了二氧化硅納米顆粒，并加以低表面能化改性(F-HGM@SiO2)，同時(shí)引入氟化納米二氧化硅(F-SiO2)到聚偏氟乙烯(PVDF)樹脂基質(zhì)中，在獲得的PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層表面成功構(gòu)建了獨(dú)特的微/納/納分級(jí)粗糙結(jié)構(gòu)。精心設(shè)計(jì)的粗糙結(jié)構(gòu)與低表面能基團(tuán)相結(jié)合，形成了穩(wěn)定的氣膜，使涂層具有出色的抗原油粘附性能。此外，基于自行設(shè)計(jì)的測(cè)試裝置，該涂層具有良好的防蠟沉積率(R = 82.76%)。在對(duì)涂層的形貌、潤(rùn)濕性和防蠟性能進(jìn)行分析的基礎(chǔ)上，闡明了涂層的拒液性和防蠟機(jī)理，揭示了兩者之間不可分割的關(guān)系。通過機(jī)械和化學(xué)損傷測(cè)試，證實(shí)涂層在外力損傷和腐蝕性介質(zhì)環(huán)境下的優(yōu)異耐久性。因此，基于仿生策略的超雙疏涂層有望為抗原油粘附和防蠟涂層的設(shè)計(jì)及制備帶來新的啟發(fā)，在含油及腐蝕性環(huán)境中具有廣闊的應(yīng)用前景。


  近日，上述研究成果以“Endowing versatility and superamphiphobicity to composite coating via a bioinspired strategy”為題發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》上，論文的第一作者為天津大學(xué)化工學(xué)院博士生彭建文，通訊作者為天津大學(xué)化工學(xué)院汪懷遠(yuǎn)教授。


  在這項(xiàng)工作中，作者細(xì)致分析了各涂層對(duì)比樣的表面形貌、三維輪廓和粗糙度（圖1），將其與涂層的水和原油接觸角及滑動(dòng)角等參數(shù)進(jìn)行深度關(guān)聯(lián)，詳細(xì)闡述了涂層的拒液性機(jī)理（圖2）；诜律呗裕髡呃煤(jiǎn)便的填料合成方法和涂層成型工藝，模擬了彈尾蟲角質(zhì)層的結(jié)構(gòu)。一方面，通過在中空玻璃微球表面原位負(fù)載納米二氧化硅使微球填料的粗糙度顯著提高，為空氣提高了更多儲(chǔ)存空間。另一方面，利用尺寸更小的氟化納米二氧化硅進(jìn)一步覆蓋熔融的樹脂粘合劑，使得所構(gòu)建的分級(jí)結(jié)構(gòu)更加粗糙化，具有更大的粗糙度和更多捕獲空氣的微小區(qū)域。在上述兩種有效策略的協(xié)同之下，受生物啟發(fā)而獲得的PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)于包括原油在內(nèi)的各類水性和油性液滴的超疏性。 


圖1：(a1, a2, b) PVDF/F-HGM，(c1, c2, d) PVDF/F-HGM/F-SiO2，(e1, e2, f) PVDF/F-HGM@SiO2和(g1, g2, h) PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層的表面形貌及三維輪廓圖像。


 圖2：(a-c) PVDF/F-HGM、PVDF/F-HGM@SiO2和PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層的表面形貌示意圖。(d-f) PVDF/F-HGM、PVDF/F-HGM@SiO2和PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層頂部抗原油潤(rùn)濕示意圖。


  油氣管道和設(shè)備中普遍存在的原油粘附和蠟沉積問題嚴(yán)重阻礙了原油的安全生產(chǎn)。因此，作者進(jìn)一步探究了超雙疏PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層的防蠟粘附和防蠟沉積性能（圖3）。結(jié)果證實(shí)，具有微/納/納多級(jí)粗糙結(jié)構(gòu)的涂層可以在含蠟原油環(huán)境中長(zhǎng)時(shí)間保持氣膜，從而抵抗原油粘附和蠟沉積，表現(xiàn)出優(yōu)異的防蠟沉積性能（R = 82.76 %）。作者進(jìn)一步對(duì)照了各類涂層的防蠟性能，證實(shí)了隨著涂層形貌從單一的微米粗糙結(jié)構(gòu)演變?yōu)槲?納粗糙結(jié)構(gòu)，最后再演變?yōu)槲?納/納多級(jí)粗糙結(jié)構(gòu)，涂層的R值顯著增加，這與涂層拒液性的不斷增強(qiáng)的結(jié)果也保持一致。綜上，作者證實(shí)了超雙疏涂層的表面形貌、拒液性和防蠟性能之間存在緊密聯(lián)系。 


圖3：(a-d) 涂層抗石蠟粘附性能；(e)不同涂層樣品的防蠟沉積性能；(f) 自制冷指管示意圖；(g) 不同涂層樣品的蠟沉積測(cè)試后的照片；(h) PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層蠟沉積前后的XPS總譜圖。


  最后，作者結(jié)合涂層的結(jié)構(gòu)-拒液性-防蠟性能，闡述了超雙疏涂層的抗原油粘附及抗蠟沉積機(jī)理（圖4）。受彈尾蟲啟發(fā)而構(gòu)筑的精細(xì)結(jié)構(gòu)與豐富低表面能基團(tuán)共同賦予了PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層優(yōu)異的超雙疏性。存在于涂層微/納/納多級(jí)粗糙結(jié)構(gòu)中的空氣對(duì)含蠟原油產(chǎn)生穩(wěn)定排斥，氣膜與中空玻璃微球中的空氣共同作為熱障層以延緩石蠟的析出。因此，多功能協(xié)同的超雙疏涂層展現(xiàn)出優(yōu)異的抗原油粘附和抗蠟沉積性能。 


圖4：(a1, a2) 碳鋼表面和(b1, b2) PVDF/F-HGM@SiO2/F-SiO2涂層碳鋼表面的防蠟沉積機(jī)理示意圖


  綜上，該團(tuán)隊(duì)受彈尾蟲角質(zhì)層獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和拒液性所啟發(fā)，通過設(shè)計(jì)微/納/納米分層粗糙結(jié)構(gòu)，以噴涂法成功制備了一種耐用、多功能的超雙疏涂層。在豐富的低表面能基團(tuán)和多級(jí)粗糙結(jié)構(gòu)的協(xié)同下，所獲涂層可以在水性和油性環(huán)境中形成穩(wěn)定的空氣層，該空氣層被用作多功能屏障，以抵抗原油粘附、蠟沉積和腐蝕性介質(zhì)的損傷。在對(duì)涂層形貌、拒液性和防蠟性能進(jìn)行詳細(xì)分析后，闡述了涂層的拒液性和防蠟機(jī)理，并證實(shí)其內(nèi)在規(guī)律性。本工作為超雙疏防蠟涂層的設(shè)計(jì)和制備提供了全新、有效的仿生策略，對(duì)于雙疏型拒油防蠟涂層的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.140772

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