生物分子壓電材料在可穿戴和植入式生物醫(yī)學(xué)設(shè)備領(lǐng)域逐漸顯示出巨大的應(yīng)用潛力。甘氨酸,最簡單的氨基酸分子,具有結(jié)構(gòu)依賴的壓電性質(zhì),其β相偶極子可以達(dá)到相當(dāng)高的壓電系數(shù)(d16=195pC N?1)。然而,純凈的甘氨酸分子容易形成剛性和易碎的大塊晶體,其楊氏模量高達(dá)≈30 GPa,極大地阻礙了其在柔軟的生物醫(yī)學(xué)組織中的應(yīng)用,如肌肉、皮膚和內(nèi)臟。與此同時,為了獲得良好的宏觀壓電性以實現(xiàn)其可靠的機(jī)電轉(zhuǎn)換能力,迫切需要大規(guī)模合成規(guī)則排列的高壓電相β和γ相甘氨酸。因此,制備具有宏觀優(yōu)異柔韌性和規(guī)則排列的穩(wěn)定壓電相的甘氨酸晶體,實現(xiàn)高效的機(jī)電耦合和能量交換是目前面臨的巨大難題,這對擴(kuò)大甘氨酸在生物醫(yī)學(xué)中的應(yīng)用至關(guān)重要。
根據(jù)密度函數(shù)理論(DFT)探索的甘氨酸與Nb2CTx納米片之間的相互作用,即甘氨酸晶體可以在Nb2CTx納米片的誘導(dǎo)下結(jié)晶并擇優(yōu)取向。在此基礎(chǔ)上,本研究提出了甘氨酸結(jié)晶過程中的界面極化鎖定過程(圖3)。當(dāng)甘氨酸在水溶液中與Nb2CTx納米片形成均一混合溶液時,在Nb和O原子之間的靜電相互作用的驅(qū)動下,甘氨酸分子可以有規(guī)則地排列在Nb2CTx納米片的表面上,以其最佳取向與Nb2CTx的2D晶面結(jié)合,此時甘氨酸的凈極化為 P≈P1;在共結(jié)晶過程后,甘氨酸結(jié)晶成β相甘氨酸晶體,并且它們?nèi)匀灰云渥罴讶?/span>向與Nb2CTx納米片相互作用,形成甘氨酸與Nb2CTx納米片之間的界面極化鎖定,使甘氨酸晶體仍然保持一定的P≈P2的凈極化。為了進(jìn)一步探索β相甘氨酸的穩(wěn)定性,利用原位XRD研究了Gly-Nb2C-NFs的相變性能,結(jié)果表明,在整個加熱過程中直到甘氨酸熔化溫度~210°C,β(001)、β(-112)和β(012)晶面均保持著較強(qiáng)的峰值強(qiáng)度,即Gly-Nb2C-NFs上的β相甘氨酸晶體具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性。
圖3 甘氨酸晶體上Nb2CTx誘導(dǎo)的界面極化鎖定機(jī)制和熱穩(wěn)定性的示意圖
圖4 Gly-Nb2C-NFs的力學(xué)和壓電性能
圖5 Gly-Nb2C-NFs在體內(nèi)的生物相容性和傳感性能
致謝東南大學(xué)數(shù)字醫(yī)療工程國家重點實驗室、東部戰(zhàn)區(qū)總醫(yī)院等單位協(xié)助完成該系統(tǒng)的臨床醫(yī)學(xué)評價。南京理工大學(xué)馮章啟、東南大學(xué)數(shù)字醫(yī)療工程國家重點實驗室王婷、金陵醫(yī)院骨科袁濤為本論文共同通訊作者。論文第一作者為南京理工大學(xué)博士研究生鄭偉穎。
該工作得到了國家自然科學(xué)基金項目、中國博士后科學(xué)基金項目、江蘇省優(yōu)秀博士后培養(yǎng)計劃項目和中央高;究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金等項目的資助。
原文鏈接:https://doi.org/10.1002/smll.202308715
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