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武漢大學(xué)施曉文教授課題組 Adv. Sci.：抗沖擊水凝膠薄膜-基于犧牲膠束輔助取向策略
2024-10-11  來(lái)源：高分子科技

  具有特殊功能的高分子聚合物水凝膠在組織工程、柔性電子和抗沖擊材料方面具有廣泛的應(yīng)用前景。目前，研究人員已經(jīng)開(kāi)發(fā)了多種策略，包括定向冷凍、機(jī)械訓(xùn)練、外場(chǎng)作用、受限條件下干燥、預(yù)拉伸等，通過(guò)構(gòu)建具有多尺度有序取向結(jié)構(gòu)的水凝膠，從而增強(qiáng)其力學(xué)性能（強(qiáng)度、韌性、模量、抗沖擊性等）。然而，水凝膠成型后，由于分子鏈間存在氫鍵，鏈間相互糾纏，阻礙分子鏈的取向排列，導(dǎo)致水凝膠力學(xué)性能難以進(jìn)一步提升。


  為解決這一問(wèn)題，武漢大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院施曉文教授課題組提出了一種犧牲膠束輔助取向策略，構(gòu)建出具有高度取向結(jié)構(gòu)、高強(qiáng)度、高韌性的純殼聚糖水凝膠（圖1）。


圖1 抗沖擊殼聚糖水凝膠薄膜


  在傳統(tǒng)方法中，殼聚糖通過(guò)NaOH中和形成水凝膠，再進(jìn)行取向以提升其性能。由于氫鍵的存在，殼聚糖分子鏈難以獲得高取向，導(dǎo)致水凝膠力學(xué)性能差。在這項(xiàng)工作中，通過(guò)依次破壞氫鍵，聚合物鏈取向，然后重建氫鍵，最終得到強(qiáng)韌的取向性殼聚糖水凝膠（圖2）。


圖2 犧牲膠束輔助取向策略構(gòu)建高強(qiáng)度、高韌性純殼聚糖水凝膠薄膜


  利用陰離子十二烷基硫酸鈉（SDS）膠束與質(zhì)子化殼聚糖（Chit-H+）之間的強(qiáng)靜電相互作用，制備膠束Chit-H+/SDS水凝膠。SDS膠束削弱了質(zhì)子化殼聚糖鏈之間的靜電排斥，使鏈間距更近。隨后，在單軸力的作用下，SDS發(fā)生膠束形態(tài)變化，輔助殼聚糖鏈的滑動(dòng)與取向。最后，將取向后的Chit-H+/SDS水凝膠浸入NaOH溶液中，去除犧牲的SDS膠束，并重構(gòu)殼聚糖氫鍵結(jié)晶網(wǎng)絡(luò)。與傳統(tǒng)策略相比，殼聚糖水凝膠強(qiáng)度增加了140倍，從0.4 ± 0.1 MPa增加到58.9 ± 3.4 MPa；模量增加了595倍，從0.4 ± 0.1 MPa增加到226.4 ± 42.8 MPa；韌性增加了103倍，從0.1 ± 0.01 MJ m-3增加到10.3 ± 2.4 MJ m-3（圖2B）。經(jīng)過(guò)干燥-再水合處理后，強(qiáng)度和模量進(jìn)一步上升至70.3 ± 2.4 MPa和403.5 ± 76.3 MPa（圖3-4）。


圖3水凝膠薄膜的微觀結(jié)構(gòu)及力學(xué)性能表征


圖4殼聚糖水凝膠的取向結(jié)構(gòu)表征


  此外，通過(guò)組裝5層超薄取向性殼聚糖水凝膠膜，構(gòu)建了具有Bouligand結(jié)構(gòu)的分層水凝膠（圖5）。該水凝膠在成分（純殼聚糖）、結(jié)構(gòu)（Bouligand型）、性能（機(jī)械強(qiáng)度：28.2 ± 2.0 MPa，含水量：70.4 ± 3.0%）和外觀（透明）方面與龍蝦腹部軟膜非常相似。其抗沖擊性能達(dá)6.8 ± 1.0 kJ m-1，優(yōu)于龍蝦殼（0.4 kJ m-1）和一些通過(guò)其他仿生策略設(shè)計(jì)的抗沖擊材料（PVA/GO水凝膠2.1 kJ m-1，纖維素凝膠/絲纖維3.1 kJ m-1）。該工作為高性能聚合物水凝膠的設(shè)計(jì)提供了新視角。


圖5仿生龍蝦腹膜抗沖擊水凝膠的設(shè)計(jì)與表征


  上述研究成果以“Hydrogel Films with Impact Resistance by Sacrificial Micelle-Assisted Alignment”為題在線發(fā)表于期刊《Advanced Science》上。該研究工作由武漢大學(xué)完成，武漢大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院博士研究生張靜賢為論文第一作者，武漢大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院施曉文教授為論文通訊作者。感謝國(guó)家自然科學(xué)基金委對(duì)該工作的資助。


  論文信息：

  Hydrogel Films with Impact Resistance by Sacrificial Micelle-Assisted Alignment

Jingxian Zhang, Xiaowen Shi*, Zhongtao Zhao, Manya Wang, Hongbing Deng, Yumin Du

  AdvancedScience

  DOI:doi.org/10.1002/advs.202409287

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202409287

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