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  導(dǎo)電水凝膠因具有良好的生物相容性和柔性，是構(gòu)建智能軟電子器件的潛在材料之一。迄今，各種導(dǎo)電填料已被廣泛應(yīng)用于水凝膠來賦予凝膠導(dǎo)電能力。其中，常規(guī)的電子導(dǎo)電填料如石墨烯、炭黑等通常較為疏水，與凝膠基體界面相互作用力弱、易在水中聚集，從而影響水凝膠的力學韌性，為此通常需進行額外的改性修飾；同時，碳納米粒子或金屬納米粒子等填料通常需預(yù)先分散在凝膠前驅(qū)液中，有時會對凝膠的聚合反應(yīng)產(chǎn)生負面影響。常規(guī)的離子導(dǎo)電填料如氯化鋰可在凝膠形成后通過溶液浸泡的方式吸入凝膠、且可以具備不錯的水溶性。但是，離子導(dǎo)電水凝膠的電導(dǎo)率通常低于電子導(dǎo)電水凝膠，且離子填料在開放的水環(huán)境中易滲漏、流失，造成凝膠性能改變。通過簡單策略開發(fā)兼具高導(dǎo)電性和高韌性的水凝膠仍具挑戰(zhàn)性。

  浙江工業(yè)大學鄭司雨/楊晉濤團隊近年來在兩性離子凝膠的力學增韌及其應(yīng)用研究方面取得系列進展：通過調(diào)控兩性離子單元及其衍生物的化學結(jié)構(gòu)提升分子間作用，構(gòu)建了一系列高韌性兩性離子水凝膠（Chem. Mater. 2021, 8418; Adv. Funct. Mater. 2022, 2205597; Adv. Sci. 2024, 2407501; Nano Energy 2024, 109166）；深入研究鹽離子與兩性離子聚合物網(wǎng)絡(luò)的相互作用，探究鹽離子對兩性離子凝膠力學性能及水化性能的影響（Adv. Energy Mater. 2024, 2303991; Adv. Funct. Mater. 2023, 2303272; Mater. Horiz. 2025,  10.1039/d4mh01778a）。

  在本文中，作者提出一種通過在凝膠內(nèi)部原位生長金屬枝晶來制備堅韌導(dǎo)電水凝膠的新策略。具體的，通過將制備好的水凝膠浸泡在氯化亞錫溶液中充分吸取Sn2?離子，然后利用電化學反應(yīng)將凝膠內(nèi)所吸收的Sn2?離子原位轉(zhuǎn)化成電子導(dǎo)電的Sn金屬枝晶；而多余的Sn2?離子最終通過將凝膠在大量去離子水中浸泡的方式透析去除。由于金屬枝晶的結(jié)構(gòu)形貌較為特殊，其兼具1D材料（枝晶的分支具有高長徑比）和2D材料（枝晶的骨架具有高比表面）的優(yōu)勢，能在凝膠內(nèi)部形成高效的電子導(dǎo)電通路實現(xiàn)導(dǎo)電。研究發(fā)現(xiàn)，該策略廣泛適用于各類聚合物水凝膠，包括非離子型聚合物、陽離子型聚合物、陰離子型聚合物和兩性離子型聚合物水凝膠。其中，兩性離子型水凝膠因其獨特的反聚電解質(zhì)效應(yīng)能在離子吸收階段吸取更多的Sn2?離子，且在純水透析殘余離子時產(chǎn)生顯著收縮，更易形成致密的錫枝晶網(wǎng)絡(luò)。因此，本文主體以一種具有強反聚電解質(zhì)效應(yīng)的兩性離子聚合物水凝膠pVB為研究對象開展研究。該策略通過吸收水溶性金屬離子、并利用金屬離子向金屬枝晶的轉(zhuǎn)變在凝膠內(nèi)部原位生長導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，兼具常規(guī)離子導(dǎo)電型填料（易分散、成膠后吸入）和常規(guī)電子導(dǎo)電型填料（導(dǎo)電性好）的優(yōu)勢。所獲得的致密、高導(dǎo)電性錫枝晶:1）能相互連通形成有效的導(dǎo)電通路；2）能與聚合物網(wǎng)絡(luò)形成相互作用，傳遞應(yīng)力和增強能量耗散能力；3）在裂紋尖端排列的剛性錫枝晶可阻止裂紋的擴展。因此，通過該方法能夠同步提升水凝膠的導(dǎo)電能力和力學韌性�；诖朔椒ㄖ苽涞膒VB凝膠，其導(dǎo)電率可達12.5 S m^-1，斷裂能可達1334.0 J m^-2，疲勞閾值可達720 J m^-2。此外，該凝膠在作為可穿戴器件使用時展現(xiàn)出了卓越的靈敏度。

圖1 金屬枝晶復(fù)合水凝膠的制備及設(shè)計策略

圖2 金屬枝晶在凝膠內(nèi)部生長過程的研究表征

圖3 金屬枝晶復(fù)合水凝膠的結(jié)構(gòu)表征

圖4 金屬枝晶復(fù)合水凝膠的力學性能

圖5 金屬枝晶復(fù)合水凝膠基柔性穿戴器件

  相關(guān)工作以“Developing Tough, Fatigue-Resistant and Conductive Hydrogels by In-Situ Growing Metal Dendrites”為題發(fā)表于國際知名期刊Materials Horizons，浙江工業(yè)大學碩士研究生司夢捷和唐悅蔓為論文的共同第一作者，浙江工業(yè)大學鄭司雨和之江實驗室的李琛煜為本文的通訊作者。論文重要作者還包括浙江工業(yè)大學的楊晉濤教授。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1039/D4MH01778A