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哈工大潘欽敏教授《Compos. Part B: Eng.》：分子刷助力寬溫域固態(tài)鋰電池
2025-03-03  來源：高分子科技

  固態(tài)的金屬鋰電池(SSLMBs)能否在寬溫域下穩(wěn)定循環(huán)是SSLMBs商業(yè)化的最關(guān)鍵且最難解決的問題。主要受限于在低溫下緩慢的鋰離子傳輸以及高溫下不穩(wěn)定的電極/電解質(zhì)界面。


  鑒于此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)潘欽敏教授，李宇軒博士通過在聚合物電解質(zhì)中引入PASLi-PEG分子刷來作為快速的鋰離子傳輸通道，并且可以提升SEI膜的熱穩(wěn)定性。PASLi-PEG分子刷的雙功能性改善了低溫下鋰離子動(dòng)力學(xué)以及高溫下電極/電解質(zhì)界面不穩(wěn)定的情況。這項(xiàng)研究提供了一個(gè)可行的策略，來解決寬溫域條件下不同的需求，它具有在寬溫域固態(tài)電池的應(yīng)用潛力。該工作以“Improving thermal stability and kinetical properties through polymer brushes towards wide-temperature solid-state lithium metal batteries”為題發(fā)表在復(fù)合材料領(lǐng)域頂刊《Composites Part B: Engineering》。文章通訊作者為哈爾濱工業(yè)大學(xué)化工與化學(xué)學(xué)院潘欽敏教授，第一作者為哈爾濱工業(yè)大學(xué)李宇軒博士。
PE-g-PASLi-PEG隔膜通過反向原子轉(zhuǎn)移自由基聚合得到。并且在接枝分子刷后，隔膜的機(jī)械強(qiáng)度明顯提升。


圖一. PE-g-PASLi-PEG隔膜的制備過程及其的物理表征。


  PE-g-PASLi-PEG/SNPE 展示出5.72*10-4 S cm-1 的室溫電導(dǎo)率、0.87的鋰離子遷移數(shù)和5V的電化學(xué)窗口。對(duì)鋰電池循環(huán)穩(wěn)定，CCD達(dá)到4 mA cm-2。


圖二. PE-g-PASLi-PEG/SNPE的電化學(xué)參數(shù)。


  Li|PE-g-PASLi-PEG/SNPE|LFP 電池在室溫下、5C，循環(huán)1600次后，容量保持率達(dá)83.7%，展現(xiàn)出了優(yōu)異的循環(huán)表現(xiàn)。在匹配商用18 mg cm?2 LFP電極時(shí)，Li|PE-g-PASLi-PEG/SNPE|LFP 電池依舊在室溫下、0.2 C，穩(wěn)定循環(huán)100次。Li|PE-g-PASLi-PEG/SNPE|LCO電池在2.8-4.4V的電壓范圍下，依舊展現(xiàn)出了穩(wěn)定的循環(huán)表現(xiàn)。


圖三. PE-g-PASLi-PEG/SNPE組裝的電池在室溫下的循環(huán)表現(xiàn)。


  組裝的Li||LFP電池可以在5C 60 °C下穩(wěn)定循環(huán)1600次，展現(xiàn)出了超強(qiáng)的循環(huán)穩(wěn)定性。并且通過HOMO、LUMO分析，PASLi-PEG分子刷可以高效的絡(luò)合丁二腈分子，提升了SEI膜的熱穩(wěn)定性。并且，引入PASLi-PEG分子刷后，提升了Li||LFP電池的耐熱極限達(dá)120 °C。


圖四.PE-g-PASLi-PEG/SNPE組裝的電池的高溫循環(huán)表現(xiàn)。


  組裝的Li||LFP電池可以在5C -20 °C下穩(wěn)定循環(huán)。并且通過靜電勢(shì)分析，PASLi-PEG分子刷可以充當(dāng)鋰離子的高效傳輸通路，提升了鋰離子動(dòng)力學(xué)。并且，通過DRT分析， PASLi-PEG分子刷提升了低溫下Li||LFP電池內(nèi)鋰離子界面?zhèn)鬏斈芰?/span>。


圖五. PE-g-PASLi-PEG/SNPE組裝的電池的低溫循環(huán)表現(xiàn)。


  Li|PE-g-PASLi-PEG/SNPE|LFP 軟包電池可以在1C下室溫穩(wěn)定循環(huán)600次、并且折疊后也可以再循環(huán)100次，展現(xiàn)出了良好的安全性。


圖六. Li|PE-g-PASLi-PEG/SNPE|LFP 軟包電池循環(huán)表現(xiàn)。


  總之，作者開發(fā)了一種復(fù)合電解質(zhì)（PE-g-PASLi-PEG/SNPE），使固態(tài)鋰電池能夠在寬溫度范圍內(nèi)運(yùn)行。PASLi-PEG的引入不僅提高了SEI膜的穩(wěn)定性，緩解了SN和Li陽極在高溫下的副反應(yīng)，而且在低溫下形成了快速連續(xù)的鋰離子通道。因此，固態(tài)Li|PE-g-PASLi-PEG/SNPE|LFP電池在60°C和5 C下可以循環(huán)1600次后。同時(shí)，Li|PE-g-PASLi-PGE/SNPE| LFP電池即使在0.1C的-20°C低溫下也表現(xiàn)良好的循環(huán)穩(wěn)定性。通過聚合物刷設(shè)計(jì)促進(jìn)SEI膜熱穩(wěn)定性和離子傳輸動(dòng)力學(xué)，這項(xiàng)工作為極端條件下具有高安全性的固態(tài)鋰電池提供了一種有前景的策略。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/smtd.202400356

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