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  近期，廣東工業(yè)大學木質纖維素高值化利用團隊通過簡單的熔融分散-原位互鎖策略，構建了一種原料綠色、制備簡單、可多樣性加工，具備毫米級裂紋自愈能力和優(yōu)異力學性能的全生物質彈性體（圖1）。該材料以酶解木質素（EHL）為剛性組分，熔融分散在硫辛酸（TA）中，并引入衣康酸（IA）與Zn²⁺實現(xiàn)原位共聚與動態(tài)配位交聯(lián)。所形成的雙網絡結構中，EHL在Zn²⁺協(xié)同下構建三維剛性骨架，并通過鏈纏結、氫鍵及金屬配位與柔性P(TA-IA)網絡互鎖（圖1）。所得材料不僅適用于澆筑成型、3D打印和靜電紡絲等多種加工方式，還展現(xiàn)出優(yōu)異的結構調控潛力。該研究為可持續(xù)、高性能彈性體的綠色合成提供了新路徑，為木質素在高分子材料中的高值化利用開拓了新思路。

圖1：a，含有酶解木質素（EHL）、硫代酸（TA）、衣康酸（IA）和氯化鋅的大裂紋自愈彈性體的構建路徑。b，彈性體互鎖雙網絡結構的示意圖。c，通過不同成型工藝制備的彈性體樣品的照片。

  值得關注的是，該類彈性體在多次機械訓練后展現(xiàn)出顯著的自增強增韌行為（圖2），表現(xiàn)出類似骨骼肌在重復拉伸后的應力適應效應。特別地，在適量Zn²⁺引入后，自增強增韌效應更加顯著，該行為可歸因于動態(tài)配位鍵在循環(huán)加載過程中反復斷裂與重構，有效增強了木質素與P(TA-IA)之間的界面相互作用，促進剛柔網絡結構的均勻化與重構，提升了應力傳遞與能量耗散能力。進一步地，在30%應變下進行3000次長周期疲勞測試亦未見明顯性能衰減，曲線高度重疊，驗證了彈性體出色的疲勞耐受性。上述結果表明，Zn²⁺誘導的動態(tài)配位網絡不僅賦予材料優(yōu)良的初始力學性能，也賦予其類似肌肉系統(tǒng)的訓練響應能力，展現(xiàn)出良好的應力適應性與長期使用潛力。

圖2. a，不同EHL含量彈性體的拉伸應力-應變曲線。b，不同Zn²⁺含量彈性體的拉伸曲線。c，TE₃₀和TE₃₀+Zn²⁺_1:400的滯后比。d，不同Zn²⁺含量彈性體的應力松弛曲線圖。e，TE₃₀+Zn²⁺_1:400在不同應變下經過300次機械訓練后的應力-應變曲線。f，基于PTA的彈性體的力學性能比較。g，h，TE₃₀和TE₃₀+Zn²⁺_1:400在30%應變下循環(huán)拉伸3000次后的應力-應變曲線。i，儲能模量（E′）和j，損耗因子（tan δ）。木質素與P（TA-IA）基質之間相互作用力的對比圖：k，TE₀，l，TE₀+Zn²⁺。

  依托材料優(yōu)異的光熱轉換能力與熱響應形狀記憶特性，TE₃₀+Zn²⁺_1:400彈性體可實現(xiàn)光驅動變形行為（圖3）。樣品可在近紅外光照射下實現(xiàn)編程變形與形狀固定，并通過遠程光觸發(fā)快速回復至初始狀態(tài)，展現(xiàn)出優(yōu)異的形狀固定與恢復性能。基于其出色的光熱響應行為，研究還首次實現(xiàn)了無溶劑彈性體在無接觸條件下的毫米級大裂紋自修復。該過程依賴于光致局部升溫引發(fā)材料變形，將裂紋斷面重新閉合并通過動態(tài)鍵快速重構完成自修復，顯著突破了傳統(tǒng)自修復聚合物僅限微裂紋修復的限制。該從微裂紋至毫米級大裂紋的跨尺度修復能力歸因于多重可逆鍵作用下構建的剛柔互鎖雙網絡結構與光熱誘導的協(xié)同驅動機制，展現(xiàn)出在柔性電子、仿生驅動器等領域的廣闊應用潛力。

圖3. a，用于光驅動形狀記憶性能的彈性體應力控制程序。b，在光刺激下毫米級大裂紋的自愈合過程圖。c，TE₃₀+Zn²⁺_1:400中大裂紋光驅動自愈合機制的示意圖。

  該工作以“Regulation of Lignin Microstructures to Construct Fully Biomass-Based Elastomers for Large Crack Self-Healing Artificial Muscles”為題發(fā)表在《Small》上（Small 2025, 2412557）。文章共同第一作者是廣東工業(yè)大學碩士生江嘉馨、賈雪怡，通訊作者是廣東工業(yè)大學輕工化工學院邱學青教授和朱東雨副教授。廣東工業(yè)大學張山青教授和南洋理工大學胡曉教授也對該工作給與了寶貴的指導，廣東工業(yè)分析測試中心對樣品的球差電鏡測試提供了大力支持。該研究得到國家自然科學基金和廣東省自然科學基金的資助。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202412557