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  作為新興的二維材料中的代表，石墨烯可以有效提高多種電池材料的電化學(xué)性能（諸如硅負(fù)級，鋰過渡金屬氧化物正極，硫正極，鋰金屬負(fù)極及空氣正極等），從而在能源存儲材料領(lǐng)域展示出了較大的應(yīng)用價(jià)值。但目前所制得的石墨烯在應(yīng)用時(shí)仍有一些問題。如，化學(xué)氣相沉積法可有效制備低缺陷的單層石墨烯，但在材料的產(chǎn)量及成本控制方面難以滿足能源領(lǐng)域大規(guī)模應(yīng)用的需求；而化學(xué)剝離法及機(jī)械剝離法雖然在產(chǎn)量和成本上具有一定優(yōu)勢，但石墨烯的質(zhì)量有所欠缺。因此，很有必要發(fā)展可大量低成本制備高質(zhì)量石墨烯的新方法。

  為此，浙江大學(xué)高分子系高超教授團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種可量化生產(chǎn)的高質(zhì)量石墨烯粉體：少缺陷低堆疊石墨烯微花。通過氧化石墨烯水溶液噴霧干燥-高溫還原修復(fù)兩步法即可大量制得這種少缺陷、高褶皺、低堆疊、微觀高連續(xù)的石墨烯微花。使用氧化石墨烯為原料不僅保證了石墨烯微花在亞微米級尺寸的連續(xù)，也保證其低廉的成本和生產(chǎn)能力；同時(shí)石墨烯片間的褶皺抑制了石墨烯層間的過度堆疊，形成了約1-4層的寡層石墨烯結(jié)構(gòu)，有利于電解質(zhì)的浸潤和活性物質(zhì)的分布。高溫?zé)徇�原修復(fù)了石墨烯的原子晶格，有效提高了材料的導(dǎo)電率。因此這種高質(zhì)量石墨烯微花的電化學(xué)性能遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過低質(zhì)量石墨烯微花。與目前常見的雜原子摻雜方法相比，該種少缺陷石墨烯制備方法同樣可以提高石墨烯基電極的性能，同時(shí)在可控性和重復(fù)性上更有優(yōu)勢。此外，作為一種粉末材料，這種石墨烯微花可直接采用傳統(tǒng)的商業(yè)化電極涂覆工藝，有利于將來的放大生產(chǎn)。

圖 1 高質(zhì)量石墨烯微花的設(shè)計(jì)制備思路。

  當(dāng)應(yīng)用于鋰硫電池時(shí)，高質(zhì)量的石墨烯微花-硫復(fù)合物的電化學(xué)性能超出其他石墨烯-硫復(fù)合物。這是由于石墨烯中晶格的修復(fù)大幅提高了材料的導(dǎo)電率，能更好地發(fā)揮不導(dǎo)電的活性物質(zhì)硫的容量，最高達(dá)到5.2 mAh cm-2的面積比容量。石墨烯微花中的褶皺可發(fā)揮抑制硫溶解的獨(dú)特作用，有效提高了硫正極的容量保持率。

圖2 高質(zhì)量石墨烯微花-硫正極的電化學(xué)性能及循環(huán)后SEM圖。

  當(dāng)應(yīng)用于鋁離子電池的正極時(shí)，高質(zhì)量的石墨烯微花同樣表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，超出同類石墨/石墨烯基材料：比容量可達(dá)100 mAh g-1，可在18秒內(nèi)充滿電（20 A g-1的電流密度），循環(huán)5000次后沒有容量損失。這些優(yōu)異的性能分別得益于少缺陷的石墨烯晶格（提供了更多的活性位點(diǎn)和更高的電導(dǎo)率），低堆疊的石墨烯結(jié)構(gòu)（有利于電解液的浸潤和離子傳輸）和高二維連續(xù)的石墨烯微結(jié)構(gòu)（降低了電極電阻）。從這兩個(gè)例子可以看出，高質(zhì)量石墨烯設(shè)計(jì)可以有效提高石墨烯基電極材料的電化學(xué)性能。

圖3 高質(zhì)量石墨烯微花在鋁離子電池中的正極電化學(xué)性能

  這些研究結(jié)果給石墨烯材料在能源領(lǐng)域的應(yīng)用提供了更豐富的研究思考和設(shè)計(jì)指導(dǎo)，使得石墨烯材料的應(yīng)用前景更加光明。但也要看到該種石墨烯微花材料在堆積密度和厚度等方面還有較大的提升空間，方能最終走向?qū)嶋H應(yīng)用。

  論文發(fā)表于期刊Advanced Energy Materials (IF=15.23) ，第一作者為高超教授指導(dǎo)的博士生陳皓。Hao Chen, Chen Chen, Yingjun Liu, Xiaoli Zhao, Nimrodh Ananth,Bingna Zheng, Li Peng, Tieqi Huang, Weiwei Gao, Chao Gao. Hiqh-Quality Graphene Microflower Design for High Performance Li-S and Al-Ion Batteries. Adv. Energy Mater. 2017, DOI:10.1002/aenm.201700051.