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  液態(tài)金屬是一種具有室溫流動(dòng)性的金屬，例如金屬鎵及其合金等。高分子與液態(tài)金屬的結(jié)合既可以具有液體金屬的流動(dòng)性以及導(dǎo)熱、導(dǎo)電的特點(diǎn)，也能夠獲得高分子獨(dú)特的力學(xué)與加工性。當(dāng)前液態(tài)金屬與高分子復(fù)合材料往往與高分子彈性材料（如硅橡膠）復(fù)合，以獲得可拉伸的電子柔性材料。然而，由于相容性原因，利用較高模量的熱固性或熱塑性高分子與液態(tài)金屬?gòu)?fù)合的工作還較為少見。相對(duì)于硅彈性體，通用高分子塑料（或樹脂）往往具有高模量、較高的耐熱性、耐候性以及塑性變形特點(diǎn)，具備廣泛的市場(chǎng)用途。利用液態(tài)金屬作為流動(dòng)性填料加入此類通用高分子中可以獲得具有特殊力學(xué)響應(yīng)下的電子功能高分子，可拓展液態(tài)金屬-高分子的研究范圍，建立獨(dú)特的力-電之間的關(guān)系，能夠進(jìn)一步推動(dòng)高分子-液態(tài)金屬?gòu)?fù)合材料的市場(chǎng)應(yīng)用前景。

  東南大學(xué)張久洋教授團(tuán)隊(duì)近年來(lái)發(fā)表了多篇高水平論文，探討了在高分子學(xué)科中引入流動(dòng)性液態(tài)金屬填料來(lái)實(shí)現(xiàn)不同種類高分子材料功能性的工作（Adv. Funct. Mater. 2019, 201808989; Mater. Horiz. 2019, 6, 618-625; Mater. Horiz. 2020, DOI:10.1039/D0MH00280）。在上述工作基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步將液態(tài)金屬這一特殊流動(dòng)性填料引入較高模量通用高分子材料（包括熱塑性材料、熱固性樹脂以及泡沫），拓展了液態(tài)金屬在高分子領(lǐng)域中應(yīng)用范圍，獲得全新的高分子電子材料。

1. 原位聚合-高響應(yīng)液態(tài)金屬聚氨酯泡沫

圖1. (a) 液態(tài)金屬泡沫制備流程；(b) 液態(tài)金屬泡沫的光學(xué)顯微鏡照片；(c) LM-Foam-40％在50％應(yīng)變下的壓縮循環(huán)測(cè)試（1000個(gè)循環(huán)）；(d) 不同液態(tài)金屬泡沫在壓縮應(yīng)變下的電阻變化曲線；(e) 各種材料的壓縮應(yīng)變和電導(dǎo)率圖；(f) 用于監(jiān)視卡車運(yùn)輸過(guò)程中的碰撞的裝置示意圖；(g) 模型卡車以0.79 m / s的速度碰撞時(shí)產(chǎn)生的電響應(yīng)；(h) 卡車碰撞期間采集數(shù)據(jù)點(diǎn)的擬合曲線。

  導(dǎo)電泡沫是具有多孔結(jié)構(gòu)的導(dǎo)電材料，隨著現(xiàn)代科學(xué)的發(fā)展，其關(guān)注度也越來(lái)越高。導(dǎo)電聚合物泡沫是具有低密度的柔性海綿，非常適合用于柔性電子產(chǎn)品，包括電子皮膚，傳感器和機(jī)器人等領(lǐng)域。用聚合物基體制造混合金屬泡沫既可以繼承金屬的優(yōu)點(diǎn)，又可以繼承聚合物的機(jī)械柔韌性。在聚合物海綿上涂覆金屬是制造混合金屬泡沫最常用的方法。然而，將金屬直接涂覆在泡沫塑料上具有很大的挑戰(zhàn)性，合成方法通常復(fù)雜且昂貴，例如用于納米金屬的前體合成，電解和化學(xué)還原。

  團(tuán)隊(duì)通過(guò)有效的原位聚合成功地制造了柔性和導(dǎo)電的LM涂層泡沫（LM-Foam）。聚合物的流動(dòng)性和不相容性使得液體金屬在快速發(fā)泡過(guò)程中可以覆蓋在孔的表面上，從而提供了聚合物泡沫的導(dǎo)電性和彈性，并保留了多孔結(jié)構(gòu)。得到的液態(tài)金屬泡沫具有優(yōu)異的機(jī)械性能和電學(xué)靈敏性。如圖1a所示，異氰酸酯與聚醚多元醇和水反應(yīng)生成聚氨酯網(wǎng)絡(luò)，反應(yīng)過(guò)程中液態(tài)金屬被二氧化碳帶著往上走，并隨著高分子的聚合留在孔洞內(nèi)壁。從圖1b可以清晰的看到其孔洞結(jié)構(gòu)及液態(tài)金屬。由于具有多孔結(jié)構(gòu)，LM-Foam顯示出低密度，出色的彈性和出色的機(jī)械穩(wěn)定性。液態(tài)金屬泡沫具有高電導(dǎo)率(3.9×10⁴ S/m），此外，LM-泡沫中的流體和導(dǎo)電填料可以與聚合物基體一起變形，從而在壓力下產(chǎn)生額外的電阻變化，從而提供了獨(dú)特的感應(yīng)行為，如高響應(yīng)靈敏度（響應(yīng)率，GF> 25），較短的響應(yīng)時(shí)間（202毫秒）和出色的電穩(wěn)定性（800次電壓縮循環(huán)后穩(wěn)定的電阻變化）。高分子孔洞的尺寸分布不均勻，導(dǎo)致LM泡沫表現(xiàn)出不同尋常的位置依賴性靈敏度，從而可以作為電氣保護(hù)泡沫。如圖1f所示，液態(tài)金屬泡沫可以用作安全速度警報(bào)器，通過(guò)不同速度產(chǎn)生的電信號(hào)來(lái)實(shí)時(shí)監(jiān)控貨物可能受到的損害。

  該項(xiàng)工作發(fā)表于ACS Applied Materials & Interfaces, 課題組碩士生彭燕同學(xué)為第一作者，張久洋教授為通訊作者。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.9b20652

2. 熱塑性高分子-液態(tài)金屬?gòu)?fù)合材料

  進(jìn)一步地，團(tuán)隊(duì)將液態(tài)金屬與工程塑料復(fù)合制造了一種基于液態(tài)金屬-聚乙烯醇復(fù)合材料。該復(fù)合材料具有獨(dú)特的三明治結(jié)構(gòu)，在兩個(gè)絕緣層之間具有導(dǎo)電的液態(tài)金屬?gòu)?fù)合材料。由于聚乙烯醇的羥基和液態(tài)金屬的氧化層之間存在氫鍵，因此液態(tài)金屬可以在聚乙烯醇高分子基質(zhì)中均勻分散。此外，柔軟的液態(tài)金屬液滴顯著增強(qiáng)了聚乙烯醇塑料的韌性，其拉伸斷裂韌性提高了12.3倍（從6 MJ/m³提升至74 MJ/m³)。溶劑處理的液態(tài)金屬-聚乙烯醇復(fù)合薄膜顯示出優(yōu)秀的機(jī)械耐久性（1000次拉伸和壓縮循環(huán)）。由于液態(tài)金屬顆粒賦予的獨(dú)特的電靈敏度和聚乙烯醇賦予的高機(jī)械耐用性，該材料可用于組裝電阻和電容傳感器，方便地用于檢測(cè)日常動(dòng)作，例如拉伸，手指彎曲和自行車滾動(dòng)。與常用的液態(tài)金屬-彈性體傳感器相比，液態(tài)金屬-聚乙烯醇復(fù)合材料具有出色的耐磨性和耐高溫性。這項(xiàng)工作首次將液態(tài)金屬引入工程塑料體系，突出了液態(tài)金屬-塑料在廣泛應(yīng)用中的潛力，并可以促進(jìn)其在工程領(lǐng)域或極端環(huán)境下應(yīng)用于傳感設(shè)備。

圖2.（a）LM-PVA制備過(guò)程。（b）通過(guò)彎曲表現(xiàn)LM-PVA的柔性。（c）LM-PVA薄膜截面的SEM圖。（d）LM-PVA與液態(tài)金屬-彈性體符合材料的機(jī)械性能對(duì)比。（e）LM-PVA用于檢測(cè)人體關(guān)節(jié)彎曲程度。（f）LM-PVA用于檢測(cè)自行車速度。

  該成果發(fā)表在Chemical Engineering Journal，課題組本科生樓洋同學(xué)為第一作者，張久洋教授為通訊作者。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.125732

3. 熱固性高分子-液態(tài)金屬樹脂復(fù)合材料

  樹脂材料是高分子中經(jīng)典的且具有廣泛應(yīng)用的高分子材料。本工作將液態(tài)金屬成功與環(huán)氧樹脂相結(jié)合，研究了樹脂基體強(qiáng)度，液態(tài)金屬形變和外部壓力之間的關(guān)系。研究表明，聚合物基體的能量耗散（Energy dissipation，ED）在控制液態(tài)金屬聚合物復(fù)合材料的電學(xué)行為方面起著決定性的作用。如圖1a和1b所示，與彈性聚合物基質(zhì)不同，具有高能量耗散（High energy dissipated，HED）的聚合物基質(zhì)在壓力和彎曲力的驅(qū)使下，材料表現(xiàn)出優(yōu)異的導(dǎo)電性，此外其導(dǎo)電方向和導(dǎo)電性質(zhì)可以由外力精確控制。在外部壓力或彎曲力的作用下，HED液態(tài)金屬聚合物復(fù)合材料沿著壓力方向表現(xiàn)出高導(dǎo)電性，但在垂直于壓力方向上保持良好的絕緣性。利用這一獨(dú)特的性質(zhì)，該類復(fù)合材料可以成功應(yīng)用于印刷以及折疊電路中。這項(xiàng)工作將當(dāng)前彈性液態(tài)金屬聚合物復(fù)合材料的研究范圍擴(kuò)展到了HED聚合物，更為有效的拓展了液態(tài)金屬聚合物復(fù)合材料的應(yīng)用領(lǐng)域。

圖3. 壓縮與彎曲誘導(dǎo)液態(tài)金屬環(huán)氧樹脂復(fù)合材料中LM形變的機(jī)理圖。在外力下，流體LM通過(guò)環(huán)氧樹脂基質(zhì)的裂紋相互連接，并且沿外力的方向形成了導(dǎo)電通路。

  課題組的博士研究辛雨萌同學(xué)為該論文第一作者，張久洋教授為通訊作者。該研究工作發(fā)表于Advanced Materials Technologies.

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/admt.202000018

  以上工作獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金的支持（21774020，21504013）。