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蘇大馬萬(wàn)里/劉澤柯、華工李遠(yuǎn)《Adv. Mater.》: 開殼雙自由基分子敏化電子傳輸層實(shí)現(xiàn)高效量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池
2023-03-06  來源：高分子科技

  氧化鋅（ZnO）納米顆粒（NP）作為光伏器件中一種優(yōu)異的電子傳輸層（ETL）材料已被廣泛應(yīng)用。然而，ZnO NP的固有表面缺陷很容易導(dǎo)致載流子的嚴(yán)重復(fù)合。探索ZnO NP的有效鈍化方法對(duì)于實(shí)現(xiàn)高效器件性能至關(guān)重要。


  蘇州大學(xué)馬萬(wàn)里、劉澤柯課題組和華南理工大學(xué)李遠(yuǎn)課題組合作在《Advanced Materials》期刊上發(fā)表了題為“Open-shell Diradical-sensitized Electron Transport Layer for High-Performance Colloidal Quantum Dot Solar Cells”的文章（DOI: 10.1002/adma.202212184）。首次探索了通過引入穩(wěn)定的有機(jī)開殼給體-受體型雙自由基分子來提高ZnO電子傳輸層的性能。雙自由基分子的高給電子特性可以有效地鈍化ZnO的深能級(jí)陷阱態(tài)并提高ZnO薄膜的導(dǎo)電性。該自由基策略的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)在于，其鈍化效果與雙自由基分子的給電子能力高度相關(guān)，因此可以通過分子化學(xué)結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計(jì)來精確控制其給電子和鈍化能力。該策略被應(yīng)用于硫化鉛（PbS）膠體量子點(diǎn)（CQD）太陽(yáng)能電池，獲得了13.54%的光電轉(zhuǎn)換效率（PCE），是基于直接合成PbS量子點(diǎn)墨水體系的最高效率。 


圖1 (a) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的分子結(jié)構(gòu); (b) PbS量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池器件結(jié)構(gòu); (c) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的電子自旋共振光譜; (d) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的吸收光譜; (e) ZnO、Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的能級(jí)示意圖; (f-h) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的循環(huán)伏安（CV）測(cè)試曲線。.  


圖2 (a)優(yōu)化后的PbS量子點(diǎn)器件在AM 1.5G, 100 mW/cm2的太陽(yáng)光照射下的電流-電壓特性曲線; (b)優(yōu)化后的PbS量子點(diǎn)器件的外量子效率曲線和積分電流密度; (c-e)基于不同雙自由基分子敏化后的PbS量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池的PCE、Jsc和Voc分布。 


圖3 (a,b) ZnO和雙自由基分子敏化ZnO薄膜的穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（PL）和時(shí)間分辨PL（TRPL）光譜（在550nm處探測(cè)）; (c)TPAOMe-C8和TPAOMe-C8敏化ZnO的ESR譜; (d,e)存在氧空位缺陷時(shí)的ZnO導(dǎo)帶和價(jià)帶DFT計(jì)算電子云分布; (f,g)TPAOMe-C8敏化后ZnO導(dǎo)帶和價(jià)帶DFT計(jì)算電子云分布。 


圖4 (a)光照和暗態(tài)下，ITO/ZnO(+雙自由基分子)/Al結(jié)構(gòu)器件的J-V特性曲線; (b)純ZnO和雙自由基分子敏化ZnO制備的PbS量子點(diǎn)器件阻抗譜; (c)不同濃度的TPAOMe-C8敏化ZnO薄膜的紫外光電子能譜圖; (d) 純ZnO和1%TPAOMe-C8敏化ZnO與PbS活性層能級(jí)的示意圖; (e)純ZnO和1%TPAOMe-C8敏化ZnO薄膜的接觸電位差圖像; (f)純ZnO和1%TPAOMe-C8敏化ZnO薄膜的表面電位直方分布圖。 


圖5 (a,b) ZnO/PbS和ZnO+TPAOMe-C8/PbS的偽彩色瞬態(tài)吸收光譜; (c)在980nm處探測(cè)的ZnO/PbS和ZnO+TPAOMe-C8 /PbS膜的歸一化瞬態(tài)吸收動(dòng)力學(xué)曲線。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202212184

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